SEARCH

検索詳細

大友　亮一 (オオトモ　リヨウイチ)

地球環境科学研究院　物質機能科学部門　機能材料化学分野准教授

研究者基本情報

■ 学位
  • 博士(工学), 東京工業大学
■ URL
researchmap URLホームページURL■ ID 各種
研究者番号
  • 10776462
J-Global ID■ 研究キーワード・分野
研究キーワード
  • バイオマス
  • ゼオライト
  • 触媒
研究分野
  • ナノテク・材料, 無機物質、無機材料化学
■ 担当教育組織

研究活動情報

■ 論文
■ その他活動・業績
■ 主な担当授業
  • ナノ環境材料化学特論Ⅰ, 2024年, 修士課程, 環境科学院
  • 化学Ⅰ, 2024年, 学士課程, 全学教育
  • 自然科学実験, 2024年, 学士課程, 全学教育
■ 共同研究・競争的資金等の研究課題
  • 下水からのアンモニア製造を実現する水中硝酸イオン還元触媒の開発
    科学研究費助成事業
    2025年06月27日 - 2027年03月31日
    神谷 裕一; 大友 亮一
    日本学術振興会, 挑戦的研究(萌芽), 北海道大学, 25K22176
  • 低原子価チタン酸化物を活用した高性能担持触媒の開発と作用機構の解明
    科学研究費助成事業
    2023年04月01日 - 2026年03月31日
    大友 亮一
    始めに，低原子価チタン酸化物にPtを担持する方法を検討した．塩化白金酸水溶液を原料として用いて，蒸発乾固による含浸法，析出沈殿法，析出還元法によるTi2O3担体へのPtの担持を行った．調製した触媒を用いてシンナムアルデヒドの水素化を行い，触媒性能を評価した．析出沈殿法，析出還元法ではPtの担持量が少なかったため，高活性な触媒を得ることはできなかった．上記三種類の方法では含浸法が良い担持方法であった．さらに，酸化白金を原料に用いた混練法による担持も検討したが，含浸法で調製した触媒の活性には及ばなかった．これらの検討から，含浸法が最適な担持方法であると判断した．
    次に，含浸法によってPt担持量を0.5-5 wt%と変化させてPt/Ti2O3を調製し，担持量が触媒性能に及ぼす影響を検討した．標準反応条件において，3%以下の担持量では生成物収率が10%以下と低かったが，担持量を5%に増加させると収率は50%以上に大きく上昇し，高活性な触媒が得られた．
    Ti2O3を担体として高活性な担持コバルト触媒を開発することにも取り組んだ．析出沈殿法によってTi2O3に水酸化コバルトを担持し，これをHe気流中，250 °Cで加熱するとCoO/ Ti2O3が得られ，さらに水素還元するとCo/ Ti2O3が得られた．TiO2など他の担体でも同様の手順で調製した触媒ではコバルトはほとんど還元されずCo3O4として担持された．Ti2O3に担持されたコバルト触媒は，他の担体を用いたコバルト触媒と比較してアニソールの水素化脱酸素反応に対して高い活性を示すことを見出した．
    日本学術振興会, 基盤研究(C), 北海道大学, 23K04493
  • 硝酸イオン汚染地下水の高速浄化を可能にする金微粒子を内包したアニオン交換体の開発
    科学研究費助成事業
    2021年04月01日 - 2024年03月31日
    神谷 裕一; 大友 亮一
    アニオン交換体に市販の弱塩基性イオン交換樹脂（AER）を用い、AuCl4-水溶液にAERを加え38℃で8時間、撹拌することで、AERのアニオン交換サイトにAuCl4-を導入した。その後、水素気流下、80℃でAuCl4-を還元してAER内にAuナノ粒子を発生させた。AuCl4-水溶液の濃度が高くなるに従ってAERに導入されるAu量が上昇した。Au導入量の多いAu-AERでは、Au未導入のAERとほぼ同等のイオン交換特性を示したことから、AuCl4-はAu0へと還元され、このとき生じたCl-がAERのイオン交換サイトを再生したと考えた。
    NO3-水溶液にAu-AERを加え38℃で撹拌して、Au-AERにNO3-を取り込んだ。このAu-AERを水素気流下で80℃に加熱すると、Au-AERに取り込まれたNO3-の一部（最大35%程度）が還元分解された。Au未導入のAERでは全くNO3-が分解されなかったことから、Auナノ粒子がNO3-還元分解の活性サイトを形成していることが確かめられた。このAu-AERは繰り返し使用でき、少なくとも3回の再使用において顕著な性能低下は見られなかった。
    AERに導入したAu量が多いほど還元分解されたNO3-量は多くなったが、Au導入量 0.037 mmol/g以上では活性向上の程度が大幅に鈍化した。この導入量以上では、Au粒子の凝集が見られたことから、粗大なAu粒子がこの原因であると推測した。
    Au粒子が凝集することなく、より多量のAuをAERに導入するために、複数回に分けてAuCl4-を導入することを試みたが、NO3-分解活性は向上しなかった。またAER粒子内部までAuCl4-を十分に拡散させることを意図して十分に粉砕したAER粉を用いてみたが、これも十分な効果は得られなかった。さらなる検討が必要である。
    日本学術振興会, 基盤研究(B), 北海道大学, 21H01709
  • 低原子価チタン酸化物を活用した高機能触媒の開発と学理の構築
    科学研究費助成事業
    2021年04月01日 - 2023年03月31日
    大友 亮一
    低原子価チタン酸化物の酸性質を定量的に分析する方法として指示薬を用いた酸塩基滴定法を検討した．低原子価チタン酸化物は黒色であるため，これに吸着した指示薬の呈色を判断できない．そこで，標準試料として白色の酸化ニオブを用い，酸化ニオブに吸着した塩基性指示薬の呈色から中和点を判断することとした．酸化ニオブ単独で測定した場合と，低原子価チタン酸化物と共存させて測定した場合の滴定値の差を低原子価チタン酸化物の酸量として求めることができた．例えば，アセタール化反応に対して高活性を示したTi2O3の酸量は約10 μmol/gであった．この結果から，Ti2O3上のアセタール化を促進する活性点の量はわずかであり，活性点あたりの触媒活性（活性点の質）が非常に高いことが示された．
    低原子価チタン酸化物の結晶形態を制御する方法についても検討した．すでに開発した低原子価チタン酸化物の合成法では，原料TiO2の結晶形態が維持されたTi2O3が生成する．この特徴を活用し，様々な形状・大きさのTiO2原料を用いることによって，Ti2O3の結晶形態を制御することを検討した．1種類のロッド状TiO2，および4種類の大きさの異なる球状TiO2を原料に用いた．各TiO2とTiH2を所定のモル比で摩砕混合して得た前駆体を真空排気しながら加熱することでTi2O3を合成した．各原料TiO2に対して，最適なTiO2/TiH2モル比を検討し，いずれのTiO2からもTi2O3を得ることに成功した．原料TiO2と合成したTi2O3の粒子形態をSEMによって観察したところ，ロッド状TiO2および粒子径の大きな球状TiO2を用いた場合には原料TiO2の大きさ・形状を保持したTi2O3が生成した．他の球状の原料TiO2では，粒子がやや大きくなっていたが，球状を保っていた．
    日本学術振興会, 若手研究, 北海道大学, 21K14457
  • 分解反応を利用した官能基間距離が精密に制御された固体表面反応場の構築
    科学研究費助成事業
    2019年06月28日 - 2021年03月31日
    神谷 裕一; 大友 亮一; 梅澤 大樹
    シリカの表面に固定したアミド化合物を加水分解することで、酸点（カルボキシ基）と塩基点（アミノ基）が隣接した位置に必ず配置される酸ー塩基ペアサイトを持つ固体触媒を合成した。この触媒は4-ニトロベンズアルデヒドとアセトンとの交差アルドール縮合に高い触媒活性を示した。一方、その構造の内部に３つの炭素原子からなるメチレン基をリンカーとするジアミド化合物を用いて、酸点と塩基点がリンカー相当の距離だけ離れた酸ー塩基ペアサイトを持つ触媒を合成した。この触媒は隣接した酸ー塩基ペアサイトを持つ触媒よりも低い活性しか示さず、酸点と塩基点の間の距離が重要な支配因子であることが確かめられた。
    日本学術振興会, 挑戦的研究(萌芽), 北海道大学, 19K22074
  • 材料科学および理論科学の融合による高性能なバイオマス変換用固体触媒の創生
    科学研究費助成事業
    2018年10月09日 - 2021年03月31日
    中島 清隆; 大友 亮一; 谷口 博基
    触媒科学・材料科学に基づく新しい固体触媒および触媒反応のデザインと，計算科学を駆使した固体触媒表面の反応ダイナミクスの解明に関する研究を組み合わせて，グルコースを原料として有用ポリエステルの原料となるジカルボン酸とそのメチルエステル体の合成法を構築する．アセタール化を取り入れた新しい反応により，実用化へ向けた最大のハードルとなる固体副生成物の生成を伴わない実用化を指向したプロセスを目指す．
    日本学術振興会, 国際共同研究加速基金(国際共同研究強化(B)), 北海道大学, 18KK0135
  • 自在なアニオン導入に基づく特異な孤立金属サイトを有する高活性ゼオライト触媒の創出
    科学研究費助成事業
    2018年04月01日 - 2021年03月31日
    大友 亮一
    本研究では，塩化ハフニウムとフッ化アンモニウムを脱アルミニウムしたゼオライトBetaに共含浸担持し，その後に高温で焼成することによって，ケトンの移動水素化反応に対して極めて高い活性を示すゼオライトHf-Betaを簡便に合成できることを見出した．種々のキャラクタリゼーションおよび量子化学計算によって高活性なHfサイトが形成されるメカニズムを推定した．含浸または低温での焼成中に，フッ素と結合したHf種が生成し，これが高温焼成によって分解されて高活性なHf原子サイトが構築されると推定した．
    日本学術振興会, 若手研究, 北海道大学, 18K14052
  • 硝酸イオン汚染地下水の浄化に真に貢献する亜鉛添加ニッケル触媒の開発
    科学研究費助成事業
    2018年04月01日 - 2021年03月31日
    神谷 裕一; 大友 亮一
    担持ニッケル触媒はたとえ短時間であっても空気に曝露されると触媒活性を失うため、触媒性能を最大に発揮させるためには水中硝酸イオン還元反応の反応系中からの空気の徹底的な排除を必要とした。水中硝酸イオン還元反応に対する担持ニッケル触媒の触媒性能は、ニッケルを担持する担体および助触媒の影響を強く受けた。アルミナを担体に用い、ニッケルに対して原子比0.04等量の亜鉛を添加した担持ニッケル触媒が、水中硝酸イオン還元反応に対して高い活性を示し、望ましくないアンモニアの生成を抑制することが見出された。
    日本学術振興会, 基盤研究(B), 北海道大学, 18H01780
  • 酸塩基点集積型多元機能触媒を用いるバイオマス由来の新規炭素骨格構造の効率的合成
    科学研究費助成事業
    2016年08月26日 - 2018年03月31日
    大友 亮一
    本研究では、高活性なメタロケイ酸塩ゼオライト触媒を開発し、これを触媒に用いたバイオマスに由来する六炭糖から四炭糖を選択的に合成する新規な化学反応ルートの構築を目指した。フッ素を添加したポスト合成法によって調製したHf含有*BEA型ゼオライトはフッ素を添加しなかったものと比べて著しく高い触媒活性を示した。この調製したHf含有*BEA型ゼオライトを用いて、フルクトースからエリトロースを生成することに成功した。
    日本学術振興会, 研究活動スタート支援, 北海道大学, 16H06596
■ 産業財産権