Kikuchi Ryuji

Faculty of Engineering　Applied Chemistry　Chemical EngineeringProfessor
Last Updated :2025/12/04

■Researcher basic information

Degree

  • Mar. 1997

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J-Global ID

Research Keyword

  • CO2 utilization
  • Electrolytic synthesis
  • 太陽電池
  • エネルギーシステム
  • 環境触媒
  • 触媒燃焼
  • 燃料電池

Research Field

  • Manufacturing technology (mechanical, electrical/electronic, chemical engineering), Chemical reaction and process system engineering
  • Nanotechnology/Materials, Energy chemistry
  • Manufacturing technology (mechanical, electrical/electronic, chemical engineering), Catalytic processes and resource chemistry
  • Nanotechnology/Materials, Composite materials and interfaces
  • Nanotechnology/Materials, Basic physical chemistry

Educational Organization

■Career

Career

  • Apr. 2022 - Present
    北海道大学大学院工学研究院, 応用化学部門, 教授
  • Apr. 2008 - Mar. 2022
    東京大学大学院工学系研究科, 化学システム工学専攻, 准教授
  • Apr. 2007 - Mar. 2008
    京都大学大学院工学研究科, 物質エネルギー化学専攻, 准教授
  • Dec. 2003 - Mar. 2007
    京都大学大学院工学研究科, 物質エネルギー化学専攻, 助教授
  • Oct. 2001 - Nov. 2003
    京都大学大学院工学研究科, 物質エネルギー化学専攻, 助手
  • Apr. 2000 - Sep. 2001
    Kyushu University, Interdisciplinary Faculty of Engineering Sciences, 助手
  • Oct. 1998 - Mar. 2000
    東京大学大学院工学系研究科, 化学システム工学専攻, 博士研究員
  • Apr. 1997 - Sep. 1998
    スイス連邦工科大学チューリッヒ校, プロセス工学専攻, 博士研究員

Educational Background

  • Apr. 1994 - Mar. 1997, The University of Tokyo, 工学系研究科, 化学システム工学専攻, Japan
  • Apr. 1992 - Mar. 1994, 東京大学大学院工学系研究科化学エネルギー工学専攻
  • Apr. 1990 - Mar. 1992, The University of Tokyo, The Faculty of Engineering, 化学工学科, Japan
  • Apr. 1988 - Mar. 1990, The University of Tokyo, 理科Ⅰ類

■Research activity information

Awards

  • May 2022, 石油学会, 論文賞 Y. Kobayashi, M. Sohmiya, S. Tada, R. Kikuchi, “Low-Temperature Synthesis of Single Phase Intermetallic NiZn Nanopowder in a Molten LiCl-KCl with a CaH2 as a Reducing Agent”, Journal of the Japan Petroleum Institute, 63(6), 380-387 (2020).　　　　　　　　　　　　　　　
  • Sep. 2015, 化学工学会, 論文賞　　　　　　　　　　　　　　　
    R. Kikuchi, M. Yokoyama, S. Tada, A. Takagaki, T. Sugawara, S. T. Oyama, “Novel Nickel Catalysts based on spinel-type mixed oxides”, J. Chem. Eng. Japan, 47, 530-535 (2014)
  • May 2008, 石油学会, 奨励賞　　　　　　　　　　　　　　　
    炭化水素の接触部分酸化ならびに固体酸化物形燃料電池アノード用複合酸化物触媒の開発
  • Mar. 2008, 触媒学会, 奨励賞　　　　　　　　　　　　　　　
    高耐熱性銅系スピネル触媒の調製に関する研究
  • 1999, 化学工学会 The Researcher賞　　　　　　　　　　　　　　　
    Japan

Papers

Other Activities and Achievements

Books and other publications

  • Nb2O5を用いた色素増感太陽電池の開発　　　　　　　　　　　　　　　
    色素増感太陽電池の最新技術、シーエムシー出版, 2001

Affiliated academic society

  • SOFC研究会　　　　　　　　　　　　　　　
  • 化学工学会　　　　　　　　　　　　　　　
  • 石油学会　　　　　　　　　　　　　　　
  • 触媒学会　　　　　　　　　　　　　　　
  • 米国機械学会　　　　　　　　　　　　　　　
  • The Electrochemical Society　　　　　　　　　　　　　　　
  • 固体イオニクス討論会　　　　　　　　　　　　　　　
  • 日本エネルギー学会　　　　　　　　　　　　　　　
  • 日本化学会　　　　　　　　　　　　　　　
  • 電気化学会　　　　　　　　　　　　　　　
  • 日本機械学会　　　　　　　　　　　　　　　
  • 水素エネルギー協会　　　　　　　　　　　　　　　

Research Themes

  • Designing a Multifunctional Catalyst for Ethanol Synthesis from Carbon Dioxide
    Grants-in-Aid for Scientific Research
    01 Apr. 2024 - 31 Mar. 2027
    多田 昌平, 菊地 隆司, 城塚 達也
    Japan Society for the Promotion of Science, Grant-in-Aid for Scientific Research (B), Hokkaido University, 24K01240
  • Electrochemical Promotion of Ammonia Synthesis in Electrolysis Cells with High Conversion Efficiency
    Grants-in-Aid for Scientific Research Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
    01 Apr. 2020 - 31 Mar. 2023
    菊地 隆司, 久保田 純
    本年度は、Fe/バリウムジルコネート（BZY）系のアンモニア合成電極触媒における、アンモニア合成過程の検討を行った。電流遮断法による電極表面吸着種の解析、赤外分光法による電極表面吸着種の解析、および電圧印加によるアンモニア合成の促進効果に対する温度の影響を検討した。まず、電解質にプロトン伝導体のリン酸塩固体電解質を用いた220℃でのアンモニア合成において、電流遮断法を適用した。この方法では、電圧を印加しアンモニア合成が進行している状況から、電圧を開回路電圧に変更することで、電極表面上の吸着種が分解する際の逆電流を測定した。窒素をアンモニア合成電極に供給した場合には、アルゴンを供給した場合（水素発生反応）と応答電流の挙動が異なり、反応中間体であるN2Hxの分解による電流が流れる可能性が示唆された。これを確認するために、電圧印加状態でアンモニア合成電極の表面吸着種をFT-IRでその場観察した。電圧を印加することでN2Hxの生成に対応する吸収ピークが現れ、電気化学的な作用によりN2の還元が進み、窒素分子にプロトンもしくは水素原子が付加してから窒素原子間の結合が解離しアンモニアが生成する、associative機構で反応が進行することを強く示唆する結果が得られた。一方で、電解質にプロトン伝導体のBZY、電極触媒にFe/BZYを用いて500℃で電圧印加しアンモニアを合成したところ、アンモニア合成速度が徐々に増加するという結果が得られた。電圧印加を止めたところ、アンモニア合成速度は緩やかに減少した。この緩やかな変化は、200℃での印加の場合と大きく異なり、また、電極材料の還元のような時間スケールの現象よりも変化が緩やかであった。500℃では電圧印加によるアンモニア合成促進の機構が、200℃の場合と大きく異なることが分かった。
    Japan Society for the Promotion of Science, Grant-in-Aid for Scientific Research (B), The University of Tokyo, 20H02521
  • Li recovery with pseudocapacitive electrode in fluidized bed cell
    Grants-in-Aid for Scientific Research Grant-in-Aid for Challenging Research (Exploratory)
    30 Jun. 2017 - 31 Mar. 2020
    Sugimoto Wataru
    The purpose of this study is to establish the concept of lithium recovery using a slurry of pseudocapacitive material for redox flow CDI (capacitive de-ionization). The study consisted of two schemes. The first work package was related to materials development and mechanistic understanding of the proposed concept. The electrochemical properties of a half-cell with a porous electrode slurry in the presence of a redox active species dissolved in the aqueous electrolyte. A new fast reversible process where the active species are trapped in a high concentration in micropores was elucidated. The second work package involved the study of the proposed concept with a slurry flow in a membrane-electrode assembly using LiMn2O4 slurry, and it was found that LiMn2O4 fine particles selectively adsorb Li ions.
    Japan Society for the Promotion of Science, Grant-in-Aid for Challenging Research (Exploratory), Shinshu University, 17K19174
  • 固体電解質を用いた電解セルの電極触媒高性能化によるアンモニア合成システムの開発　　　　　　　　　　　　　　　
    戦略的創造研究推進事業
    Oct. 2014 - Mar. 2020
    菊地隆司
    国立研究開発法人科学技術振興機構, 東京大学大学院工学系研究科, Coinvestigator, 14532050
  • Development of metal phosphides as a novel anode material and application to intermediate-temperature fuel cells
    Grants-in-Aid for Scientific Research Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
    01 Apr. 2016 - 31 Mar. 2019
    Kikuchi Ryuji, TADA Shohei, QING Geletu
    Metal phosphides are active for H-H bond dissociation, thermally and chemically stable, and electronically conductive comparable to metals. Because of these features, metal phosphides are expected as electrode materials in fuel cells. In this study, metal phosphides such as Ni2P, CoP, FeP, WP, and MoP have been investigated as anode catalysts for intermediate temperature fuel cells, and power generation characteristics were evaluated at 220℃ as H2-O2 fuel cells. The anode performance is in the following order: MoP > WP > FeP > CoP > Ni2P. In addition, MoP and WP exhibited higher current density per electrochemical surface area than commercial Pt/C. Carbon materials such as carbon black or carbon nano-fiber mixed in the anode were found effective to reduce polarization resistances derived from the anodic reaction and gas diffusion in the anode, leading to better power generation performance. In addition, CO tolerance of MoP and WP anodes was proved by using 1%CO/H2 gas.
    Japan Society for the Promotion of Science, Grant-in-Aid for Scientific Research (B), The University of Tokyo, 16H04563
  • Study on reaction site formation at the interface of metal and mixed ionic and electronic conductive oxides and their application to electrochemical devices
    Grants-in-Aid for Scientific Research Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
    01 Apr. 2013 - 31 Mar. 2016
    Ryuji KIKUCHI
    The effect of transport properties of mixed ionic and electronic conductors (MIEC) on reaction site formation at the interface of metal and MIEC was studied and their application to anodes of fuel cells was conducted. To clarify the influences of MIEC transport properties on anodic reaction characteristics, several types of MIEC with different particle sizes and crystallinity were investigated systematically for the anodes with various mixing ratio of metals to MIEC. It was found that the anodic overpotential was decreased for the increase in the electric conductivity of MIEC when the oxygen ion conductivity remained sufficiently high. In addition, MIEC oxides of high electronic conductivity realized a new method for anode fabrication by infiltration of Ni into a scaffold of the MIEC.
    Japan Society for the Promotion of Science, Grant-in-Aid for Scientific Research (B), The University of Tokyo, 25289284
  • 固体高分子形燃料電池実用化戦略的技術開発 要素技術開発 定置用燃料電池改質系触媒の基盤要素技術開発　　　　　　　　　　　　　　　
    固体高分子形燃料電池実用化戦略的技術開発
    Oct. 2008 - Mar. 2014
    菊地隆司
    独立行政法人新エネルギー・産業技術総合開発機構, 東京大学大学院工学系研究科, Principal investigator, 08080340
  • バイオマスの接触分解によるバイオオイル製造触媒の研究開発　　　　　　　　　　　　　　　
    地域活性化のためのバイオマス利用技術の開発
    Oct. 2010 - Mar. 2012
    菊地隆司
    農林水産省, 東京大学大学院工学系研究科, Principal investigator, 10104514
  • High performance inorganic hollow fiber membranes for hydrogen production with reaction-generated separation driving force
    Grants-in-Aid for Scientific Research Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
    2010 - 2012
    OYAMA Shigeo ted, KIKUCHI Ryuji
    This project deals with the development of advanced membranes for enhancing the performance of catalytic systems by coupling of transport and reaction processes. The studies were performed with amorphous silica membranes prepared by depositing the permselective components onto porous alumina supports with intermediate layers that have high hydrogen permeance and selectivity. Comparison studies with packed-bed reactor (PBR) and membrane reactor (MR) operation showed that higher conversions and hydrogen molar flows were obtained in the MRs for all pressures studied. A criterion for the required permeance for industrial applications is developed.
    Japan Society for the Promotion of Science, Grant-in-Aid for Scientific Research (B), The University of Tokyo, 22360335
  • Novel composite electrolytes using hetero-interfacial effect and their application to electrochemical devices
    Grants-in-Aid for Scientific Research Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
    2010 - 2012
    KIKUCHI Ryuji
    Novel composite electrolytes based on phosphate and oxide matrix were investigated for intermediate fuel cells operative at 200-300°C, and the promotional effect of the hetero-interface between the conductive phase and matrix was examined. Interfacial conductive phase was formed between phosphate and SiO2 treated with phosphoric acid, leading to an increase in the conductivity. CsH5(PO4)2/SiO2 composite membrane employing silica fiber membrane as a matrix with a thickness of 70 and 150 μm was fabricated and applied to an electrolyte for an intermediate-temperature fuel cell, which demonstrated good performance of 105 mW cm-2 at 200°C due to a low area specific resistance of 0.32 Ω cm2, and was stable at 200°C under a constant current load of 100 mA cm-2 for 50 h.
    Japan Society for the Promotion of Science, Grant-in-Aid for Scientific Research (B), The University of Tokyo, 22360336
  • Hydrogen production and separation processes employing proton conductor and water-gas shift reaction catalyst
    Grants-in-Aid for Scientific Research Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
    2007 - 2009
    EGUCHI Koichi, KIKUCHI Ryuji, MATSUI Toshiaki
    Electrochemical hydrogen pumping was investigated with a cell consisting of CsH_2PO_4/SiP_2O_7 composite electrolyte at 200℃. When humidified carbon monoxide was fed to the anode, the evolution rate of hydrogen at the cathode obeyed the Faraday's law. In this system, the water gas shift reaction was promoted electrochemically at the anode during polarization. The overpotential was much higher in humidified carbon monoxide than in humidified hydrogen. The Cu spinel catalyst located upstream of anode gas reduced anodic overpotential at low current densities due to the formation of hydrogen over the catalyst.
    Japan Society for the Promotion of Science, Grant-in-Aid for Scientific Research (B), Kyoto University, 19360366
  • 固体酸化物形燃料電池における高温反応場形成の科学
    科学研究費助成事業 特定領域研究
    2007 - 2008
    菊地 隆司, 松井 敏明
    固体酸化物形燃料電池(SOFC)は作動温度が高く、総合エネルギー変換効率の優れた魅力的な発電システムである。一方で、構成材料が限られており、特に、高温発電下においては構成材料の凝集、材料同士の反応が起こりやすく、反応場である電極/電解質界面の制御は重要な課題である。通電効果として知られている分極時の界面状態変化については、発電性能および長期安定性に大きな影響をおよぼすことが知られているものの、その現象の本質はまだ明確になっていない。本研究ではこの点に着目し、SOFCの高温電極反応場における界面形成と発電性能に及ぼす影響について研究した。これまでに通電による発電性能の向上は空気極/電解質界面および空気極に起因し、La_<0.6>Sr_<0.4>MnO_<3-δ>(LSM)電極をカソード分極した際、通電初期に電位の振動が発現することを報告した。この振動現象は時間の経過と共に消滅することや、LSM電極に供給するガスの酸素分圧に依存することを明らかにしている。本年度は、この振動現象について更に検対し、電極の多孔度、電解質やLSMの組成が通電効果および発電特性におよぼす影響について検討した。LSM電極の気孔率が小さい場合に電位の振動が確認され、気孔率が大きい場合には振動現象はみられなかった。これは、気孔率が小さい場合は三相界面に酸素が十分に供給されず、濃度過電圧の変化に対応して電位の振動が現れ、通電によりLSM粒子径が職大して電極微構造が変化した結果、空孔が大きくなり、三相界面に酸素が十分に供給されたことで、振動現象が消滅したと考えられる。また振動の周期と振幅はLSMの組成に依存したことから、振動現象は通電によるMn種の還元と酸素による再酸化を反映していると考えられる。また単結晶YSZ(100)を電解質に用いた場合、振動現象が観察されたが、SDC(Samarium-doped ceria)場合では観測されなかった。これは、電解質材料によって電極との焼き付け状態が異なり、電極電解質界面の微構造が異なるためであると考えられる。
    日本学術振興会, 特定領域研究, 19017010
  • 固体酸化物形燃料電池における高温反応場界面形成の科学
    科学研究費助成事業 特定領域研究
    2005 - 2006
    菊地 隆司, 松井 敏明
    固体酸化物形燃料電池(SOFC)は作動温度が高く、総合エネルギー変換効率の優れた魅力的な発電システムである。通電効果として知られている分極時の界面状態変化については、発電性能および長期安定性に大きな影響をおよぼすことが知られているものの、その現象の本質はまだ明確になっていない。本研究ではこの点に着目し、SOFCの高温電極反応場における界面形成と発電性能に及ぼす影響について研究を進めた。アノード、またはアノード/電解質界面は、発電特性が劣化する方向にのみ変化することが分かつた。通電による発電性能の向上は、ランタンを含む空気極とジルコニアを含む電解質を組みあわせた場合に、空気極または空気極/電解質界面に起因することが、インピーダンス解析の結果明らかになった。この性能向上は通電開始後数時間経過後に見られる時間スケールでおこった。空気極/電解質または空気極での通電効果を検討するために、対極にPtを用いたセルで通電効果の検証をしたところ、空気極-参照極間の電位差がある一定値以上になると、端子電圧が一定周期で振動し、電極性能が活性化する現象が見られた。活性化と振動現象が見られる電位差は、測定雰囲気の酸素分圧に依存し、また、カソーディック-アノーディックに電流を流す方向を変えると可逆性があることを見いだした。このような振動現象は他に報告されておらず、活性化との関連が深いことから、現象の解明が通電効果の本質の解明に重要であると考えられる。この振動現象は数十秒から数分のスケールで起こり、測定雰囲気の酸素分圧によること、可逆性があることから、空気極材料の酸素不定比性や酸素欠陥の生成と消滅、もしくは空気極中に含まれる遷移元素の酸化還元が深く関与していると考えられ、空気極における酸素還元反応の活性と密接に関連していると思われる。
    日本学術振興会, 特定領域研究, 京都大学, 17041009
  • Basic Sorption-Desorption Characteristics of NOx and SOx by Mixed Oxide Sorbents
    Grants-in-Aid for Scientific Research Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
    2004 - 2005
    EGUCHI Koichi, KIKUCHI Ryuji
    Sulfur-tolerant NO sorbents based on Pt/TiO_2 were developed by adding base oxide additives such as M_xO_y (M= Li, Na, K, Cs, Sr, Bo, La). The base oxide additives were effective in improving the NO sorption capacity of Pt/TiO_2 under both SO_2-free and SO_2-containing atmosphere. Under SO_2-containing atmosphere, the NO uptake during sorption reaction for 6 h was not affected over Pt-Li_2O/TiO_2, whereas it was significantly deteriorated over the other sorbents. TPD spectra of H_2S in H_2 after sorption reaction of 6h in SO_2-containing atmosphere showed SO_2 stored on Pt-Li_2O/TiO_2 was released at the lowest temperature. In addition to weak basicity of lithium compared to other additives, Li_2TiO_3 formed over Pt-Li_2O/TiO_2 could lead to instability of the sulfates on Pt-Li_2O/TiO_2, giving rise to desorption of sulfur-containing species at the lowest temperature. In situ FT-IR indicated formation of bulk-like sulfate that needs high temperature to decompose was slow over Pt-Li_2O/TiO_2, which also contributed to the excellent SO_2-tolerance of Pt-Li_2O/TiO_2.
    NO and NO_2 sorption characteristics were simulated using continuously-stirred tank reactor model. Model parameters included in the model were determined by series of experiments. In these experiments, the following findings were obtained : 1) NO_x uptake was raised by increasing W/F (catalyst weight/gas flow rate) and the concentration of NO and NO_2, 2) NO_x uptake was increased upon feeding NO_2 due to limitation of oxidation of NO to NO_2, 3) NO_x uptake was proportional to W/F during NO_2 sorption reaction. NO and NO_2 sorption curves were successfully simulated by the model, and NO_x uptake was well predicted for various operating conditions. The NO_x concentration at position x in the axial distance in the reactor and operation time t, represented as V_x, t, was expressed as a function of NO_x inlet concentration V_ and surface coverage θ(t), V_= exp(- 1.75θ)V_(1-θ)-0.0242 exp(2.00θ)θ.
    Japan Society for the Promotion of Science, Grant-in-Aid for Scientific Research (B), Kyoto University, 16360402
  • 複素インピーダンス解析に基づく色素増感太陽電池構成成分の評価方法の確立
    科学研究費助成事業 特定領域研究
    2003 - 2004
    江口 浩一, 菊地 隆司
    標準的な色素増感太陽電池のインピーダンス測定の結果、オーミックな抵抗成分R_0と界面電荷移動に起因する円弧成分ω_1〜ω_4の少なくとも5種類の抵抗成分が内部抵抗成分として存在することをこれまでに明らかにしている。このうちω_2は、作用極におけるTiO_2粒子間の電子移動に帰属されるが、一方で、対極のPt触媒活性により影響を受けることが明らかとなり、作用極および対極両方の成分を含むことが示唆された。まず、オープンセルに参照極を導入した三極式のセルを作製し、作用極および対極のインピーダンスを分離したところ、ω_2は対極のインピーダンスにもあらわれ、作用極におけるTiO_2粒子界面の電子移動に起因する成分だけでなく、対極の影響も受けることが判明した。しかしながら、オープンセルを用いると、電解質の厚みが大きく、実際の色素増感太陽電池のとの対応が十分でないため、サンドイッチ型セルに参照極の導入を試みた。参照極として、白金黒付きφ0.2mm白金線を使用し、スペーサーにより通常よりも電極間距離を若干大きくしたサンドイッチ型セルに導入して、作用極および対極のインピーダンスを分離した。ω_2は対極側のインピーダンススペクトルにも現れ、また対極のPt量を変化させることにより、その大きさが変化した。したがって、対極のω_2成分は、対極のPt/電解質界面における電子移動過程に帰属できるものと考えられる。この結果、作用極および対極のω_2に対する寄与を分離できるようになり、色素増感太陽電池の内部抵抗要因の詳細な解析が可能となった。
    日本学術振興会, 特定領域研究, 京都大学, 15033238
  • 中温作動燃料電池のための無機酸素酸塩電解質の開発と発電特性　　　　　　　　　　　　　　　
    新規産業創造型提案公募制度
    2002 - 2004
    Competitive research funding
  • 固体高分子形燃料電池用耐CO披毒SnO2担持貴金属系アノード電極の開発　　　　　　　　　　　　　　　
    新規産業創造型提案公募制度
    2002 - 2004
    Competitive research funding
  • 化学物質およびエネルギー同時生産のための固体酸化物燃料電池型反応器の開発
    科学研究費助成事業 若手研究(B)
    2002 - 2004
    菊地 隆司
    固体酸化物を電解質として用いた燃料電池型反応器において、合成ガス(CO+H_2)と電力の同時生産をおこなう電力化学物質同時生産システムの構築を目的とし、燃料極について研究を行った。メタンの部分酸化反応条件では、電極上に炭素が析出し、電極性能劣化を引き起こすため、炭素析出を抑制する燃料極の開発が重要である。
    FeをドープしたCaTiO_3(以下FCT)を新規燃料極材料として検討し、化学的安定性をX線回折により評価し、また電極微構造の電子顕微鏡観察を行い、電極作製条件の最適化を行った。この材料はプロトンおよび酸素イオン導電性を示し、導電性が高いため、燃料極のNi量を低減し炭素析出をおさえられる可能性がある。これまでにNi-FCTとYSZ電解質との焼成温度は1300℃がもっとも良いことを報告しているが、この温度での熱処理前後では、X線回折パターンに変化は見られず、高温処理後も化学的に安定であることが分かった。焼成温度を1400℃にしても同様に安定であることが示唆された。NiとFCTの重量比が、NiO:FCT=1:1もしくは4:1において、電極表面観察および発電試験を行ってきたが、さらにNiO:FCT=7:3、6:4、4:6、3:7において電極を調製した。このうちNiO:FCT=4:6がもっとも微細な電極構造をとった。開回路電圧はNiO:FCT=1:1の場合と同様の値が得られ、メタンの部分酸化反応に対応する開回路電圧となったが、電流値は1/10程度となり、著しく性能は低くかった。したがって、NiO:FCT=1:1、1300℃焼成試料が最適条件であると分かった。
    SOFCモデルにより、燃料の電極上での直接内部改質と、外部燃料改質との熱効率の比較をした。内部改質では熱エネルギーが余剰になる傾向があり、部分的に燃料を外部改質し、のこりの燃料を直接電極上で改質する方が、発電効率が向上することがわかった。
    日本学術振興会, 若手研究(B), 京都大学, Competitive research funding, 14780398
  • Mechanism of carbon nanotube formation on metal supported on zirconia-based fine particles
    Grants-in-Aid for Scientific Research Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
    2002 - 2004
    TAKEGUCHI Tatsuya, SADAKANE Masahiro
    Reduction behaviors of NiO-modified large surface area CeO_2-ZrO_2, CaO-ZrO_2 solid solutions, YSZ and ZrO_2 were examined by the temperature-programmed reduction technique to evaluate the interaction between NiO particles and supports. Particle sizes of NiO were controlled by changing the calcination temperature of supports. The ZrO_2 showed week interaction with NiO particles, while CeO_2-ZrO_2 showed strong interaction with NiO particles. The NiO particles having strong interaction with the support showed high stability for partial oxidation of methane, while the NiO particles having weak interaction produced a large amount of carbon nanotube in low temperature range. However, when NiO particles were reduced at high temperature, the NiO particles having weak interaction with supports became larger ; therefore, carbon nanotube was not formed effectively. On the other hand, when NiO particles having strong interaction with supports were reduced at high temperature, nano-sized Ni particles were formed and carbon nanotube was effectively produced.
    Japan Society for the Promotion of Science, Grant-in-Aid for Scientific Research (C), 14550760
  • Efficient and Flexible SOFC System　　　　　　　　　　　　　　　
    国際共同研究
    2001 - 2003
    Competitive research funding
  • 超小型ガスタービン・高度分散エネルギーシステム　　　　　　　　　　　　　　　
    ＪＳＴ戦略的創造研究推進制度（研究チーム型） （戦略的基礎研究推進事業：ＣＲＥＳＴ）
    1999 - 2003
    Competitive research funding
  • Fuel Reforming and CO Removal for Transportable Hydrogen Production Systems
    Grants-in-Aid for Scientific Research Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
    1999 - 2001
    EGUCHI Koichi, SEKIZAWA Koshi, KIKUCHI Ryuji, TAKEGUCHI Tatsuya
    Fuel Cells are highly efficiency devices, which use hydrogen as fuel, since the cells can directly convert chemical energy to electronic energy. In particular, polymer electrolyte fuel cells are compact and transportable ; therefore, they can beused in cars and houses. In transportable system, hydrogen must be produced on site. In this study, hydrogen productions form methanol and hydrocarbons were investigated.
    For hydrogen synthesis from methanol, supported Cu catalyst was used. For low loading catalyst, catalyst activity strictly depended on the support. The Cu catalyst supported on ZnAl_2O_4 with high surface area showed high activity. They had two kinds of active sites. One was an XRD-detectable species which showed high TOF and, the other was an XRD undetectable species which showed low TOF.
    Next partial oxidation of methane was conducted on Ni catalysts supported on hexaaluninate mixed oxide. Ni species was supported by the reduction of the mixed oxide at 800℃. It showed high activity and high stability even at high temperature range.
    CO removals from reformed methanol and hydrocarbon gasses were conducted on Cu-Al_2O_3-ZnO catalyst in the presence of small amount of oxygen. Oxygen promoted the CO removal, and enhanced CO removal in particular at low temperature of 150℃.
    Generation experiment was conducted on solid oxide fuel cell, inside of which methane was reformed with steam. CaO, SrO, and CeO_2 addition to Ni-YSZ cermet reduced the carbon formation rate. Deactivation for steam reforming was suppressed by the CaO addition. Performance of Ca-containing Ni-YSZ for Electrode catalyst was slightly lower than parent Ni-YSZ and showed stable activity.
    Japan Society for the Promotion of Science, Grant-in-Aid for Scientific Research (B), 11450308
  • Development of new sorbent material for reversible removal of air pollutants using catalytic reactions
    Grants-in-Aid for Scientific Research Grant-in-Aid for Scientific Research (B).
    1998 - 2000
    EGUCHI Koichi, KIKUCHI Ryuji, HABA Masaaki, TAKEGUCHI Tatsuya
    It was earnestly desired to develop the effective removal methods or harmful compounds such as NO_X and HCl in the exhaust gases as pollutants. However, it was very difficult to convert these pollutants to harmless compounds on catalysts, because some components in the exhaust gases poisoned the catalyst. In this project, we tried to develop the solid oxide sorbents on which these pollutants were absorbed, concentrated, and reversibly released. We prepared ZrO_2-based sorbents such as Pt-ZrO_2/Al_2O_3 and MnO_y-ZrO_2, On these sorbents NO was catalytically oxidized to nitrate ions, and they moved to the Zr sites. The effect of calcinations temperature and preparation procedures on their NO_X removal capacity was investigated. When H_2PtCl_6 was used as starting materials, high temperature calcination was necessary to remove residual chlorine on the surface of the sorbent. The residual chlorine was not removed by at low temperature calcinations. We found out that when Cl-free compound was used as starting materials, the removal capacity was enhanced by high dispersion of Pt. The ZrO_2-Al_2O_3 support prepared by the coprecipitation method was impregnated with Pt(NO_2)_2(NH_3)_2 solution, and this catalyst showed highest activity in this project. Although ZrO_2-Al_2O_3 did not store NO, it stored NO_2 obtained by oxidation of NO.We found out that catalysts played an important role in store and release reactions at high velocity. While NO removal reaction needed relatively a larger amount of Pt, NO_2 removal reaction needed a trace amount of relatively inactive compounds such as Co and Mn, which enhanced both store and release reactions.
    Japan Society for the Promotion of Science, Grant-in-Aid for Scientific Research (B)., 10555280