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UENO Kosei

Faculty of Science　Chemistry　Inorganic and Analytical ChemistryProfessor
Institute for Frontier Education and Research on SemiconductorsProfessor
Faculty of EngineeringProfessor

Researcher basic information

■ Degree
  • Ph. D. (Science), Hokkaido University
■ URL
researchmap URLホームページURL■ Various IDs
Researcher number
  • 00431346
ORCID IDResearcher ID
  • D-6710-2012
J-Global ID■ Research Keywords and Fields
Research Keyword
  • Ultra-fast spectroscopy
  • Plasmonics
  • photochemistry
  • Analytical Chemistry
  • Nano Fabrication
  • Near-Field Optics
Research Field
  • Nanotechnology/Materials, Fundamental physical chemistry
  • Nanotechnology/Materials, Analytical chemistry
■ Educational Organization

Career

■ Career
Career
  • Apr. 2019 - Present
    Hokkaido University, Department of Chemistry, Faculty of Science, Professor, Japan
  • Apr. 2009 - Mar. 2019
    Hokakido University, Research Institute for Electronic Science, Associate Professor
  • Apr. 2008 - Mar. 2009
    Hokkaido University, Research Institute for Electronic Science, Specially Appointed Associate Professor
  • Apr. 2007 - Mar. 2008
    Hokkaido University, Research Institute for Electronic Science, Assistant Professor
  • Apr. 2006 - Mar. 2007
    Hokkaido University, Research Institute for Electronic Science, Research Associate
Educational Background
  • Apr. 1999 - Mar. 2004, Hokkaido University, Graduate School of Science, Department of Ccheistry
  • Apr. 1995 - Mar. 1999, Hokkaido University, Faculty of Science, Division of Chemistry

Research activity information

■ Awards
  • Mar. 2025, Science and Technology of Advanced Materials, Best Paper Award 2024
    Hiroki Ago;Susumu Okada;Yasumitsu Miyata;Kazunari Matsuda;Mikito Koshino;Kosei Ueno;Kosuke Nagashio
  • Sep. 2024, The Japanese Photochemistry Association, The Japanese Photochemistry Association Award for 2024
    Studies on the control of coherence time in coupled plasmonic nanostructures and its applications to photochemical reactions
  • Feb. 2024, 日本分析化学会北海道支部, 北海道分析化学賞
    制御されたナノ構造のレーザー分光分析化学に関する研究
  • Mar. 2015, 北海道大学, 北海道大学研究総長賞（奨励賞）
    上野 貢生
  • Mar. 2011, 日本化学会, 日本化学会進歩賞
    上野 貢生
  • Sep. 2010, 光化学協会, 光化学協会奨励賞
    上野 貢生
  • Sep. 2007, 日本分析化学会, 日本分析化学会奨励賞
    上野 貢生
  • Feb. 2004, 日本分析化学会北海道支部, 北海道分析化学奨励賞
    上野 貢生
■ Papers
■ Other Activities and Achievements
■ Books and other publications
■ Syllabus
  • 分子化学（光化学）, 2024年, 修士課程, 総合化学院
  • 化学特別講義, 2024年, 修士課程, 総合化学院
  • マイクロ・ナノ化学, 2024年, 修士課程, 総合化学院
  • 大学院共通授業科目（一般科目）：自然科学・応用科学, 2024年, 修士課程, 大学院共通科目
  • 有機化学Ｃ, 2024年, 学士課程, 理学部
  • 分析化学Ⅰ, 2024年, 学士課程, 理学部
  • 分析化学Ⅱ, 2024年, 学士課程, 理学部
  • 有機化学Ａ, 2024年, 学士課程, 総合教育部
  • 生物化学, 2024年, 学士課程, 総合教育部
  • 化学Ⅱ, 2024年, 学士課程, 全学教育
  • 有機化学Ｂ, 2024年, 学士課程, 理学部
■ Affiliated academic society
  • 日本分析化学会
  • 日本化学会
  • 光化学協会
  • 応用物理学会
■ Research Themes
  • ミートロニック（Mie-Tronic）光ピンセットの開発と光化学応用
    科学研究費助成事業
    01 Apr. 2023 - 31 Mar. 2026
    坪井 泰之; 中田 芳樹; 上野 貢生
    光捕捉用のレーザー光や光化学反応を生起する光の波長は可視域～近赤外域にあるので、シリコンを材料とするなら、100 nm ~ 200 nm程度のナノ構造を付与すればMie共鳴を誘起できる。フェムト秒レーザー超加工によりシリコン結晶表面に100nmスケールの周期的ナノ構造を形成した。特に、多光束ビーム干渉によるLaser Induced Periodic Surface Structure（LIPSS）構造が作製できた。電子線描画法により、様々なナノサイズのシリコン微粒子を様々なサイズのギャップで集積配置した構造体を作製中である。作製されたナノ構造は、電子顕微鏡によりその形状を観察し、FDTD法による電磁場空間分布シミュレーションを行い、Mie共鳴の光波長とその波長における光電場増強度を明らかにしている。
    これらを用いた光ピンセットの性能を詳細に検討している。このようなブラックシリコンの光学応答は，ナノニードルの長さと厚みの比（アスペクト比）に依存する。そして、アスペクト比はエッチング処理時間によりある程度制御できる。このような構造を有する表面近傍の電場増強度を電磁場解析により算出したところ、およそ4～5倍程度であった。これはプラズモンの電場増強度(～104)に比べ圧倒的に低い。一方で、ブラックシリコンへの非共鳴光への照射は、熱発生を伴わない大きな利点を有する。我々は、温度に応答して蛍光強度が変化する色素分子(2',7'-Bis(carboxyethyl)-4 or 5-carboxyfluorescein)を用いて、近赤外光（波長808 nm）照射に伴うブラックシリコンの温度上昇度を計測したところ、熱発生が無視できるほど小さいことを明らかにした。その結果、ナノ構造シリコン（ブラックシリコン）は強い捕捉能を持つことを理論・実験両面から実証した。
    日本学術振興会, 基盤研究(B), 大阪公立大学, 23K26487
  • Construction of affinity sensors using high-speed oscillation of nanomaterials
    Grants-in-Aid for Scientific Research
    01 Apr. 2023 - 31 Mar. 2026
    上野 貢生
    本研究では、物質が吸着した際のコヒーレント音響フォノンシグナルの変化によるアフィニティーセンサーを構築することを目的としている。本研究を推進するためには、最適な周波数の音響フォノンを示す金ナノ構造の設計と物質が吸着した際に音響フォノンが変調される現象の原理を解明する必要がある。そこで、令和5年度は、過渡吸収測定システムの構築と種々の構造設計や構造サイズでコヒーレント音響フォノン計測を行って、その特性を系統的に明らかにすることに専念した。まず、パルス幅17 fsのフェムト秒チタンサファイアレーザーを2つのビームに分割し、ポンプ－プローブ測定系を構築した。金のキャリアを直接励起するためにポンプ光を400 nmとした。一方、プローブ光はプラズモン共鳴バンドの波長シフトに基づくエクスティンクション値の変化を読み取るため800 nmを用いた。また、ロックイン検出を行うことで、最もS/N比の高い金のキャリアダイナミクスとフォノン－フォノン散乱過程におけるコヒーレント音響フォノンシグナルが観測されることが明らかになった。構造の形状やサイズ依存性を測定したところ、プラズモン共鳴スペクトルが若干レーザーと離調している条件で最も音響フォノンシグナルのS/N比が向上することがわかった。異方性の形状を有する構造では、対称振動モードや呼吸振動モードなども同時に観測されるため、フーリエ変換により取り除くことはできるものの、本研究にとっては得られるビートシグナルがプラスに働くわけではないことから、異方性の無い単一構造が最適であることが明らかになった。音響フォノンシグナルの構造サイズ依存性が明確に観測された。しかし、周波数変化は構造サイズに対して系統的な変化であり、金の音速に由来することが確認された。また、原子層堆積装置を用いてアルミナを金の上に成膜すると音響フォノンシグナルの規則的な変化が観測された。
    Japan Society for the Promotion of Science, Grant-in-Aid for Scientific Research (B), Hokkaido University, 23K26675
  • Development of Electronic, Photonic, and Energy Applications with 2.5 Dimensional Structures
    Grants-in-Aid for Scientific Research
    10 Sep. 2021 - 31 Mar. 2026
    上野 貢生; 長汐 晃輔; 大野 雄高; 松尾 吉晃
    研究代表者の上野は、長汐Gと共同で積層型グラフェンナノ構造を作製する技術を構築するとともに、A01班の吾郷Gと共同でグラフェンナノ構造を精緻に作製する方法論を見出し、中赤外波数域におけるプラズモンの分光特性を明らかにすることに成功した。また、光エネルギー変換デバイスを構築するため、A02班の宮田Gと共同で大面積に二硫化モリブデンの薄片を高密度にCVD合成する技術を構築した。
    分担者の長汐は、A01班の渡邊Gと共同で2.5次元構造を利用したフラッシュメモリーを構築し50nsでの動作を実証した。また、超短パルス電圧下でのトンネルバリアh-BNの高い絶縁破壊耐性がその起源であることが分かってきた。統計的な実験を実施することで層状物質の絶縁破壊に対する理解が深まると期待できる。
    大野は、A01班の櫻井Gと共同で高密度ニューロモルフィックチップの創製の研究を新たに開始し、その要素となるナノ積層メモリスタの構築を進めた。ナノ積層構造の骨格となるカーボンナノチューブとスマネンとの相互作用を電界効果トランジスタの特性から調べ、特に、一部の水素をフッ素に置換したモノフルオロスマネンによって、予想に反してカーボンナノチューブに電子がドーピングされることを見出し、カーボンナノチューブに対してスマネンの椀型構造の底面が特異的に吸着し、スマネンの分極によってドーピングが生じることが示唆された。
    松尾は、A02班の松本と共同で、グラフェンライクグラファイト（GLG）へのイオンの貯蔵挙動を調べ、黒鉛には挿入されないナトリウム、マグネシウム等の挿入に成功した。また、GLGの電気化学的アニオン挿入脱離挙動を調べ、これが黒鉛よりも高容量を示すことを明らかにした。さらに、GLGをリチウムイオン電池負極として用いた場合の高入出力特性は、グラフェン内に存在するナノ孔によるものであることを見出した。
    Japan Society for the Promotion of Science, Grant-in-Aid for Transformative Research Areas (A), Hokkaido University, 21H05237
  • General Management of Innovative Area of 2.5 Dimensional Materials Science
    Grants-in-Aid for Scientific Research
    10 Sep. 2021 - 31 Mar. 2026
    吾郷 浩樹; 岡田 晋; 宮田 耕充; 松田 一成; 越野 幹人; 上野 貢生; 長汐 晃輔; 町田 友樹; 高村 由起子; 櫻井 英博; 西堀 英治; 大野 雄高
    学術変革領域研究（A）「２.５次元物質科学：社会変革に向けた物質科学のパラダイムシフト」の領域研究を活性化するための活動を総括班で計画し実行した。
    (1)第1回領域会議として、キックオフミーティングを2021年11月に九州大学筑紫キャンパスにて開催し、領域内研究者が一堂に会することにより領域内の連携を深め、共同研究の推進へと繋げた。また2022年3月には第2回領域会議を新型コロナウィルス感染防止のためオンラインにて開催した。研究者の他にも研究室メンバーも参加し、共同研究の進捗状況を発表、招聘した領域アドバイザーや学術調査官から指導を受けた。他にもオンラインで5回の総括班ミーティングや全体会議、各支援グループにおいても活発にミーティングを実施することで、領域の活動を支える組織のフレームワークの構築に尽力した。
    (2)九州大学グローバルイノベーションセンターに領域事務局を設置、東京大学大学院工学系研究科にサイエンスコミュニケーターを1名雇用、WEBサイトの設置（https://25d-materials.jp/）、ニュースレター第1号・第2号の発行およびTwitterアカウントを開設、STAM誌へレビュー論文を投稿するなど、領域外への情報発信の基盤を整えた。
    (3) 領域内共同研究拠点設備の購入計画を策定・実施することで、共用設備の充実とその積極的な運営を行った。
    (4）公募班の受け入れ体制を構築し、12月に公募説明会を実施するとともに、視聴できなかった方のためホームページで動画を公開した。
    (5)2021年10月にGraphene Flagship、2022年2月に日中韓フォーサイト事業との共催で国際ワークショップを開催するとともに、国際連携セミナーも企画して国際共同研究の促進を図った。
    Japan Society for the Promotion of Science, Grant-in-Aid for Transformative Research Areas (A), Kyushu University, 21H05232
  • Development of Enantioselective Reactions Based on Visible Light Excitation of Chiral Transition Metal Catalysts
    Grants-in-Aid for Scientific Research
    05 Apr. 2021 - 31 Mar. 2025
    澤村 正也; 上野 貢生; 長谷川 淳也
    「可視光駆動型銅触媒不斉アリル位アシル化反応」の展開として、本年度は、アシルシランのα,β-不飽和ケトンおよびアルデヒドへの不斉共役付加反応の基質適用範囲の拡大、生理活性化合物類縁体の合成への応用、理論計算による反応機構の解明について重点的に研究を実施した。光励起状態反応機構の解明に向けては、長谷川グループ、上野グループとの共同研究の打ち合わせを対面会議とオンライン会議により複数回行い、毎回の議論の結果を昨年度から引き続き実施している理論計算に反映させた。理論計算の結果、アリル化反応の場合とは異なる励起状態活性種が生成することや励起3重項状態で炭素-炭素結合が生成する点でもアリル化の場合とはっことなる反応経路を通ることが示唆された。
    アルケンの可視光駆動クロロアミノ化反応、アルキルボレート、光触媒によるα,β-不飽和カルボニル化合物、ビニルホスホニウム塩3成分カップリング反応、光触媒によるトリアルキルホスフィンのP-1,2-転移［3+2］付加環化反応、光触媒によるビニルホスホニウム塩へのアルデヒドのC-H付加反応、光駆動白金触媒による1,2-ジケトンの極性転換アリル化反応などの光触媒関連反応や、異種二核錯体触媒によるアルキニルカルボン酸の7員環形成分子内ヒドロカルボキシル化反応ラクトン化反応やニッケル触媒によるフッ化アリールのホスフィニル化反応に関する研究でも成果をあげ論文発表を行った。
    Japan Society for the Promotion of Science, Grant-in-Aid for Scientific Research (A), Hokkaido University, 21H04680
  • Development and elucidation of highly efficient photoreaction systems using a strong coupling between nanocavity and plasmon
    Grants-in-Aid for Scientific Research Grant-in-Aid for Specially Promoted Research
    23 Apr. 2018 - 31 Mar. 2023
    Misawa Hiroaki
    We fabricated a titanium oxide electrode that exhibits optical nano-cavity functionality through a titanium oxide thin film/gold reflective film. Supporting gold nanoparticles that exhibit localized surface plasmon resonance on this electrode induces modal strong coupling. When used as a photoanode, this structure significantly enhances the optical electric field compared to plasmonic electrodes without an optical cavity, thereby increasing the quantum yield of photocurrent generation using water as an electron source.


    In this study, we identified the factors contributing to the enhancement of the optical electric field in strong coupling electrodes and achieved greater optical electric field enhancement based on these principles, leading to increased quantum yield. Furthermore, we demonstrated that quantum coherence is induced between multiple localized surface plasmons via the cavity, which in turn enhances the quantum yield of hot carrier generation and electron transfer reactions.
    Japan Society for the Promotion of Science, Grant-in-Aid for Specially Promoted Research, Hokkaido University, 18H05205
  • Elucidation of temporal effects on plasmon-induced chemical reactions and fabrication of photochemical reaction fields
    Grants-in-Aid for Scientific Research Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
    01 Apr. 2019 - 31 Mar. 2022
    Ueno Kosei
    Originally, the interaction between light and matter is minimal. Thus far, we have achieved the confinement of light in a tiny area and enhanced the interaction between light and matter through the utilization of metal nanostructures. In this study, we expanded upon our previous research and successfully confined light in a nanometer-scale space for an extended duration by inducing robust interactions between metal nanostructures and other optical modes. Experimental findings have demonstrated the feasibility of measuring minute quantities of molecules and controlling the efficiency of photoreactions.
    Japan Society for the Promotion of Science, Grant-in-Aid for Scientific Research (B), Hokkaido University, 19H02737
  • Spatial and temporal control of optical forces using coupled plasmonic nanostructures
    Grants-in-Aid for Scientific Research Grant-in-Aid for Scientific Research on Innovative Areas (Research in a proposed research area)
    01 Apr. 2019 - 31 Mar. 2021
    上野 貢生
    ナノギャップ金2量体構造のナノギャップ領域に生じる勾配力によって誘起されるプラズモン誘起光圧を蛍光相関分光法により定量的に計測する方法論を確立した。粒径サイズが40 nmの蛍光性のポリスチレンビーズを用いて、蛍光相関分光計測を行ったところ、濃度から見積もられる共焦点光学顕微鏡のコンフォーカル体積内に存在するポリスチレンビーズの数と蛍光相関分光によって観測された蛍光ビーズの数が良い一致を示した。レーザー光強度依存性を測定したところ、0.1～0.6 KT程度の低いポテンシャル領域で高い直線性が得られることが明らかになった。さまざまなギャップ幅（0, 5, 10, 15, 20, 50 nm）を有するナノギャップ金2量体構造を作製し、ポテンシャルのギャップ幅依存性を検討したところ、ギャップ幅の減少とともにポテンシャルの増大が観測された。このことから、光電場の局在効果（光圧における空間の効果）を明らかにすることに成功した。一方、光圧における時間の効果を明らかにするため、プラズモンの寿命がポテンシャルに与える影響を検討した。ガラス基板上に構造周期が異なるナノギャップ金2量体構造アレイ（ギャップ幅は5 nmで統一）を作製し、プラズモンの寿命（位相緩和時間）をパルス幅17 fsのフェムト秒レーザーを用いた干渉型ポンプ＆プローブ測定により測定したところ、構造周期によって散乱光のコンストラクティブ、およびディストラクティブな干渉により大きく寿命が変化することが明らかになった。そこで、蛍光相関分光によりポテンシャル計測を行ったところ、プラズモンの寿命が長い構造においてポテンシャルの増大が観測された。このことから、プラズモンの寿命が光圧に大きく影響を及ぼすことが明らかになった。
    Japan Society for the Promotion of Science, Grant-in-Aid for Scientific Research on Innovative Areas (Research in a proposed research area), Hokkaido University, 19H04667
  • Modulations of electronic states in plasmonic strong coupling systems and their application to photochemical reaction fields
    Grants-in-Aid for Scientific Research Grant-in-Aid for Scientific Research on Innovative Areas (Research in a proposed research area)
    01 Apr. 2017 - 31 Mar. 2019
    上野 貢生
    分子振動モードとプラズモンモードとの強結合が分子の振動状態だけではなく、電子状態にまで影響を及ぼすことを明らかにするために、平成30年度は赤外の幅広い波長域において高い光電場増強効果を示す金属ナノ構造体の構造設計を明らかにした。まず、可視波長域において光ナノ共振器と金ナノ微粒子のプラズモン共鳴がモード強結合を示して、幅広い波長において高い光吸収と光電場増強効果を示すことを明らかにした。特筆すべき点は、プラズモンの位相緩和時間が、モード強結合に基づくプラズモン状態の変調により変化することを明らかにした点である。この可視域におけるモード強結合の原理を利用して、赤外域に共鳴を示す構造設計に展開した。石英基板上に厚さ100 nmの金フィルムを成膜し、その上に厚さ450 nmの酸化チタン層を成膜することで、2400cm-1に共振を示すファブリ・ペロー共振器を構築した。その上に電子ビームリソグラフィー／リフトオフ法により赤外に波長選択的にプラズモン共鳴を示す金ナノチェイン構造を作製したところ、2000～4000cm-1においてモード強結合によりスペクトルが分裂する現象が観測された。また、金ナノチェイン構造の長さにより共鳴波長を変化させたところ、共鳴効率の増大により顕著に赤外光の吸収効率が増大することを吸収スペクトル測定から明らかにした。つまり、赤外の幅広い波長域で高い光吸収と光電場増強効果を示す構造が得られた。この構造に蛍光分子であるEosin Yを成膜したところ、Eosin YのOH伸縮振動と赤外モード強結合が強い相互作用を示し、蛍光寿命が赤外波長における光電場増強の大きさとともに顕著に且つ系統的に短くなること、そして解析の結果、赤外振動モードと光場の相互作用により無放射失活が大きくなることが示され、高次の電子状態に強く影響を及ぼすことが明らかとなった。
    Japan Society for the Promotion of Science, Grant-in-Aid for Scientific Research on Innovative Areas (Research in a proposed research area), Hokkaido University, 17H05245
  • Optical trapping using the controlled nanospace and construction of photochemical reaction fields
    Grants-in-Aid for Scientific Research Grant-in-Aid for Scientific Research on Innovative Areas (Research in a proposed research area)
    01 Apr. 2017 - 31 Mar. 2019
    上野 貢生
    ナノ物質を高効率にトラップするためには光を強く閉じ込めるナノ構造体の設計が重要である。本研究では、結合系プラズモニックナノ構造による高効率な光トラッピングと光反応場の構築を行った。金属／誘電体／金属の積層ナノ構造が、四重極子共鳴により高い光電場増強を示すことから、A03班の笹木グループと連携して蛍光ビーズを用いたプラズモンオプティカルトラッピング系を構築し、遠方場でのスペクトルでは観測されないダークな四重極共鳴モードによるオプティカルトラッピング特性を明らかにした。プラズモンオプティカルトラッピングの作用スペクトルを測定したところ、Fanoディップ波長より若干短波長域において直径100 nmの蛍光ビーズが強くトラップされることがわかり、当初の研究目標であるダークプラズモンによる高効率なオプティカルトラッピングの実証に成功した。また、金／誘電体／金ナノ構造の上下の構造のサイズ比により近接場結合の度合いを制御することでプラズモンの寿命を3倍長寿命化することに成功し、高効率な光反応場を構築した。また、金属ナノ構造／誘電体／金フィルム構造の構造設計により、種々の結合系プラズモニックナノ構造の創製に成功した。初めに、A03班の笹木グループと共同で、金ナノ微粒子／酸化チタン／金フィルム構造が、金ナノ微粒子の局在プラズモンと酸化チタン／金フィルム基板に誘起されるファブリ・ペローナノ共振器モードとのモード強結合を示すことや光化学反応を促進することを明らかにした。また、同様の金属ナノ構造／誘電体／金フィルム構造により金フィルム上の表面プラズモンと金ナノ構造の局在プラズモンがモード強結合を示すことを明らかにした。さらに、モード強結合系においてもプラズモンと結合する光学モードの寿命により、プラズモンの寿命を自在に制御することが可能であることを明らかにした。
    Japan Society for the Promotion of Science, Grant-in-Aid for Scientific Research on Innovative Areas (Research in a proposed research area), Hokkaido University, 17H05459
  • In-situ measurements of photocatalytic interfacial reactions using gold nanoparticles loaded titanium dioxide substrate
    Grants-in-Aid for Scientific Research Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
    01 Apr. 2015 - 31 Mar. 2018
    Ueno Kosei
    In this study, we constructed photocatalytic reaction systems utilizing hot electron transfer from gold nanoparticles to the conduction band of titanium dioxide based on the gold nanoparticles-loaded titanium dioxide substrate. We measured the photocatalytic reaction process using various spectroscopic methods and transmission electron microscopy for elucidating the dynamics of hot electron transfer at the interface as well as discussing the reaction scheme by the remained holes and clarified the design guidelines for highly efficient plasmon-induced photocatalytic reactions.
    Japan Society for the Promotion of Science, Grant-in-Aid for Scientific Research (C), Hokkaido University, 15K04589
  • 制御された金属ナノ構造による励起子ポラリトン素過程の追跡と反応場への応用
    Grants-in-Aid for Scientific Research Grant-in-Aid for Scientific Research on Innovative Areas (Research in a proposed research area)
    01 Apr. 2015 - 31 Mar. 2017
    上野 貢生
    平成28年度は、ポルフィリンのＪ会合体分子をアルミニウムナノ構造体近傍に配置すると、ポルフィリンのSoret帯とQ帯の波長でそれぞれプラズモンと強結合を示し、分散カーブにおける半交差な振る舞いと結合振動子モデルによる解析に加えて、励起スペクトルの測定からSoret帯およびＱ帯のそれぞれの強結合系でハイブリッド準位の形成に基づくスペクトル変調が観測された。このことから、電子状態が変調していることを実験的に明らかにすることに成功した。特筆すべきは、Soret帯とQ帯の2つの波長域において電子状態の変調によるスペクトルの広帯域化がそれぞれ観測され、太陽光の幅広い波長をアンテナする光反応場として有用であることを示した。
    同様の考え方を結合プラズモニック系にも適用した。複雑な形状の金dolmen構造（結合プラズモニック構造）はスペクトルが分裂することが知られており、これまで双極子モードと四重極子モード間の干渉（ファノ共鳴）に基づいてスペクトルに凹みが生じ、スペクトルが分裂すると考えられてきた。本研究では、波長可変レーザーと光電子顕微鏡を用いて金dolmen構造における光電子放出の作用スペクトルを測定したところ、強結合に基づいてハイブリッド準位が形成されたこと、そしてハイブリッド準位の形成に基づきスペクトルが分裂することを明らかにした。したがって、電子状態や振動状態の変調、そして禁制遷移モードのダイナミクスを明らかにするという観点、そして電子状態の変調による光吸収波長の広帯域化、禁制遷移モードが示す高い光閉じ込め効果によって創出される有用な光反応場の構築という観点から、強結合に基づいて電子状態を変調し高効率な光化学反応場を構築する当初の目的を達成した。
    Japan Society for the Promotion of Science, Grant-in-Aid for Scientific Research on Innovative Areas (Research in a proposed research area), Hokkaido University, 15H01073
  • The development of plasmonic antennae realizing light harvesting/localization and its application to solar cells
    Grants-in-Aid for Scientific Research Grant-in-Aid for Scientific Research (S)
    01 Apr. 2011 - 31 Mar. 2016
    Misawa Hiroaki; KURAKOSHI Kei; UENO Kosei; MURAZAWA Naoki; OSHIKIRI Tomoya; UEHARA Hiyori; LECARME Olivier
    We have successfully elucidated that oxygen evolution was induced as a result of water oxidation in the photoelectric conversion system which employs gold nanostructures showing localized surface plasmon (LSP) as an optical antenna. It was also clarified that the water oxidation is induced at a restricted nanospace near gold/semiconductor/water interface, which were visualized by photoelectrochemical polymerization. These principles have developed artificial photosynthesis, so that overall water splitting and ammonia synthetic systems were successfully constructed. On the other hand, we have clarified that quadrupole plasmon resonances and optical antennae utilizing strong coupling between LSP and molecular system shows efficient light confinement function, which were studied by the developed time-resolved photoemission electron microscopy in this study. Furthermore, we have successfully developed all solid state plasmonic photovoltaic cell using nickel oxide as a hole transport layer.
    Japan Society for the Promotion of Science, Grant-in-Aid for Scientific Research (S), Hokkaido University, 23225006
  • Development of non-contact lithography toward 10 nm-node
    Grants-in-Aid for Scientific Research Grant-in-Aid for Young Scientists (A)
    01 Apr. 2011 - 31 Mar. 2014
    UENO Kosei
    The nano-photolithography technology which carries out transcription exposure of the nanopattern with a nanometric accuracy on a positive photoresist surface was constructed using the feature with possible the metallic nanostructure which shows localized surface plasmon resonance making a nanometer-sized spatial region localize electromagnetic field. As the result, it succeeded in attaining principle verification of the non-contact nano-lithography technology of unexplored 10 nm-node.
    Japan Society for the Promotion of Science, Grant-in-Aid for Young Scientists (A), Hokkaido University, 23686026
  • ナノギャップ金属構造を利用した赤外・テラヘルツ光検出システム
    戦略的な研究開発の推進 戦略的創造研究推進事業 さきがけ
    2010 - 2013
    上野 貢生
    ナノギャップを有する金属ナノ構造を用いて、従来とは全く異なった原理で動作する赤外・テラヘルツ(THz)波を周波数選択的に検出する光センサーを構築することを目的とします。数nm以下のナノギャップ金属構造が示す高い光電場増強に基づく急峻な電場勾配を利用して、輻射力による高分子ゲルの体積相転移を誘起し、MEMS技術を利用した光の物理的計測方法を確立して赤外・テラヘルツ波の検出に応用します。
    科学技術振興機構, 北海道大学, Principal investigator
  • Construction of up-conversion system using metallic nanostructures
    Grants-in-Aid for Scientific Research Grant-in-Aid for Young Scientists (B)
    2008 - 2010
    UENO Kosei
    The essentials of plasmonic resonant energy transfer were elucidated according to pursue their optical properties and electromagnetic field enhancement effects, in which closely-spaced metallic nanoparticles fabricated by electron beam lithography and lift-off techniques demonstrate. Along my research proposal, photoluminescence and photocurrents were successfully observed even with a near-infrared light radiation, which is not induced ordinarily.
    Japan Society for the Promotion of Science, Grant-in-Aid for Young Scientists (B), Hokkaido University, 20710068
  • ナノ光リソグラフィーによる金属ナノパターン作製技術の開発
    戦略的な研究開発の推進 戦略的創造研究推進事業 さきがけ
    2007 - 2010
    上野 貢生
    シングルナノメートルの加工分解能を有するナノ光リソグラフィー技術を開発し、プラズモニックデバイスやナノ電気回路として動作する金属ナノパターンを作製する技術を確立します。高い光電場増強を示すナノギャップ金構造をフォトマスクとして、近赤外光による局所的なフォトレジストの非線形光反応を誘起し、高分解能リソグラフィーを実現する従来とは異なる動作原理に基づいた光加工技術を開発します。
    科学技術振興機構, 北海道大学, Principal investigator
  • Fabrication of metal nanostructure for the enhancement of optical fields and their applications for the control of photochemical reactions
    Grants-in-Aid for Scientific Research Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
    2007 - 2010
    MISAWA Hiroaki; JUODKAZIS Saulius; UENO Kosei; MURAZAWA Naoki
    We proposed the concept of “effective utilization of photons” in photochemistry for an increase in excitation probability. Metallic nanostructures showing near-field enhancement effects induced by localized surface plasmon resonance, which act as photochemical reaction fields, are focused on. We have verified the two-photon photopolymerization of negative photoresists on the closely spaced gold nanoparticles irradiated by a weak incoherent light source. We also demonstrated an efficient plasmonic photoelectric conversion by visible to near-infrared light using electrodes, in which gold nanoblocks were elaborately arrayed on the surface of a TiO_2 single crystal.
    Japan Society for the Promotion of Science, Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas, Hokkaido University, 19049001
  • ナノギャップ金属構造が示す光電場増強機構の解明
    Grants-in-Aid for Scientific Research Grant-in-Aid for Young Scientists (Start-up)
    2006 - 2007
    上野 貢生
    ガラス基板上に電子線リソグラフィー/リフトオフ技術により、可視域から近赤外領域にプラズモン共鳴バンドを有する金ナノ構造の作製を行った。作製した金ナノ構造は、縦方向と横方向の長さが同じ(アスペクト比:1,厚みは40nmと一定とした)で、構造のサイズのみ10nm(一辺)ずつ変化させることにより、単一ピークのプラズモン共鳴スペクトルが約20nmずつ波長シフトする設計とした(構造サイズが大きくなると、共鳴スペクトルは長波長シフト)。作製した構造体に、センター波長800nmのフェムト秒レーザービーム(〜10μW)を集光照射し、得られた金構造からの2光子励起発光強度を計測した。金2光子励起発光強度は、構造のサイズが140nmの時に最大となり、金ナノ構造の厚みを30,20,10nmと薄く設定して作製すると、発光強度が最大となる構造体のサイズが、120nm,80nm,60nmと小さくなることが明らかになった。これは、金ナノ構造の厚みが薄くなると、プラズモン共鳴波長は長波長シフトすることから、構造サイズが小さい構造において光電場増強がより大きく誘起されたものと考えられる。以上の結果から、金2光子励起発光強度は、入射レーザー光の波長とプラズモン共鳴スペクトルのピーク波長が一致するときに最大となることが明らかになった。一方、表面増強ラマン散乱(SERS)強度は、入射レーザー光の波長では最大とならずに、散乱光波長と入射光波長の中間にプラズモン共鳴バンドを有する金ナノ構造体で最大となることが明らかになった。これまでのSERS分光法に関する理論的研究から、SERS強度は入射光電場強度だけではなく、散乱光輻射場における電磁的な増強効果においてもシグナルが増大することが示唆されているが、本研究では実験的に散乱光の輻射効率がSERS強度に及ぼすことを明らかにすることに成功した。
    Japan Society for the Promotion of Science, Grant-in-Aid for Young Scientists (Start-up), Hokkaido University, 18850001
  • Development of Highly Sensitive DNA Microarray Sensor Based on Periodic Metallic Nanostructures
    Grants-in-Aid for Scientific Research Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
    2005 - 2007
    MISAWA Hiroaki; JUODKAZIS Saulius; UENO Kosei
    High-quality periodic metallic nanostructures were fabricated with accuracy of a few nanometers on glass substrates by electron beam lithography and lift off techniques. The unprecedented accuracy of the fabrication has enabled observation of spectrally homogeneous plasmonic resonances that are highly sensitive to nanoscale variations in dielectric environment of the nanoparticles, and exhibit strong plasmonic near-field enhancement due to localization. These features are favorable for various optical sensing applications. For example, spectral red-shift of the plasmonic resonance due to local dielectric permittivity variations at the metals' surface has allowed elucidation of DNA hybridization process, and opened ways for the creation of low-cost DNA micro-analysis arrays in the near future. High local field intensity enhancement has enabled chemical and bio-sensing with plasmonic nanostructures, as is evidenced by the achieved amplification of Surface-Enhanced Raman Scattering (SERS) signal from Pyridine molecules by up to 10^<10> times. Also, intense non-linear photoluminescence from metallic gold at visible wavelengths was observed. Here we present experimental and theoretical studies of these and other effects, as well as issues affecting the fabrication accuracy and design guidelines for the metallic nanostructures. Finally, a novel methodology for the fabrication of large-scale periodic metallic nanostructures by laser interference lithography is presented.
    Japan Society for the Promotion of Science, Grant-in-Aid for Scientific Research (B), Hokkaido University, 17360110
  • 集積化マイクロチャンネルチップを用いた新規分析システムの構築
    Grants-in-Aid for Scientific Research Grant-in-Aid for JSPS Fellows
    2004 - 2006
    上野 貢生
    マイクロチャンネルチップ内に機能を集積するために、金属ナノ構造体による局在表面プラズモンを用いた分析システムの構築を行った。ガラス基板上に電子線リソグラフィー/リフトオフ技術を用いることにより数10nm〜数100nmサイズの金属のナノ構造体を作製した。局在表面プラズモンの光学特性は、構造体のサイズや形状、あるいは周囲の誘電率や構造間距離などによって鋭敏に変化する。そこで、本研究では、この原理を利用することによる分析システム構築の一例としてDNAチップの創製を試みた。構造体上にDNA分子を固定してハイブリダイゼーションを誘起することにより、反応に基づく誘電率変化から局在表面プラズモンのスペクトルがシフトし、高感度にDNAを検出可能な新しい発想のマイクロアレイチップを構築すること可能である。実験では、構造体へのDNA分子の固定化は3'末端にチオール基を有する合成ヌクレオチドを金構造体との共有結合により行い、一本鎖DNAを固定化した構造体上にターゲットDNAのバッファー溶液を滴下することによりハイブリダイゼーションを誘起したところ、ハイブリダイゼーション前後において金属ナノ構造体のスペクトルの顕著なシフトが観測された。また、作製した金属ナノ構造体を用いて、表面増強ラマン散乱分光法による計測システムの構築を行った。ラマン散乱測定は、振動分光法であり分子分析能力が高いため定性的な分析チップを構築することが可能である。特に、金属構造体の構造間距離がナノメートルオーダーで近接した場合、ギャップ内に存在する分子のラマン散乱強度が著しく増強されることが知られているが、その原理を再現性高く計測するのは従来の微粒子を集積する方法では困難であった。本研究では、微細加工による構造体制御によりラマン散乱増強の近接場効果やプラズモンバンドと励起レーザー光波長の関係について詳細に明らかにすることに成功した。
    Japan Society for the Promotion of Science, Grant-in-Aid for JSPS Fellows, Hokkaido University, 04J08871
  • マイクロ電気化学チャンネルチップを用いた微小化学システムの構築
    Grants-in-Aid for Scientific Research Grant-in-Aid for JSPS Fellows
    2001 - 2003
    上野 貢生
    電極内蔵型ポリマー基板マイクロチャンネルチップ(流路幅100μm、深さ20μm)の作製を行った。作製した電極チップを用いてピレン分子を一段階でシアノ化する化学反応をマイクロチップ中で行い、その特徴について明らかにした。本研究では、ラージスケールの反応をアセトニトリル-水の混合溶媒系で行う場合とマイクロチップ中で反応を同様の混合溶媒系で行う場合およびマイクロチップ中で油水界面を反応場として用いた場合の3種類の実験により比較検討を行った。反応スキームは、電極上で電解生成されたピレンカチオンラジカルがシアン化物イオンと求核置換反応して、1-シアノピレンが生成するものと考えられる。ラージスケールの反応では、一時間反応後GC-MSの測定から原料であるピレンはほぼ消費され、新たに生成物であるシアノピレンが41%、副生成物としてジシアノピレンが14%生成することが確認された。一方、同様の条件でマイクロチャンネルチップ中において電解反応を行った場合、最適流速条件でチャンネルチップ中の溶液の滞留時間1分ほどで生成物が60%副生成物が4%生成することがわかった。生成物の収率の向上はマイクロチップ中で効率良く電解反応が行われたためであるが、生成物の選択率がチップ中のほうが向上したところがマイクロチップ反応の特徴的な点である。一方、油水界面反応では生成物の相(有機相)をチャンネル出口において分離することが可能であるため、油水界面反応-溶媒抽出系により反応の自動化が行うことが可能であることを明らかにした。また、油水界面反応では物質移動の数値シミュレーションや顕微分光測定による反応中間体の追跡により、反応の律速段階の理解や反応速度論的な研究に応用が可能であることを示し、マイクロチップを用いた化学システムの構築と幅広い化学研究に展開が可能であることを実験的に明ちかにした。
    Japan Society for the Promotion of Science, Grant-in-Aid for JSPS Fellows, Hokkaido University, 01J10952
  • 金属ナノ構造の物理・物理化学とその化学的応用
    Competitive research funding
  • Physics and Physical Chemistry of Metal Nanostructures, and Its Chemical Application
    Competitive research funding
■ Industrial Property Rights

Research Profiles

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