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検索詳細村田 憲一郎 (ムラタ ケンイチロウ)
| 低温科学研究所 共同研究推進部 | 准教授 |
研究者基本情報
■ 学位■ URL
researchmap URLホームページURL■ ID 各種
研究者番号
- 60646272
研究キーワード研究分野■ 担当教育組織
研究活動情報
■ 受賞- 2025年11月, 日本結晶成長学会, 日本結晶成長学会第42回論文賞
氷の融液成長機構の解明
村田憲一郎 - 2020年03月, 日本物理学会, 第14回(2020年)日本物理学会若手奨励賞
氷の表面融解機構の解明
村田 憲一郎 - 2017年11月, 日本結晶成長学会, 第15回奨励賞
氷結晶の表面融解における熱力学的起源の解明
村田憲一郎
- Nonreactive Ambient Nitrogen Gas Significantly Suppresses the Growth Kinetics of Elementary Spiral Steps on Prism Faces of Ice Crystals
Yuheng Zhao; Ken Nagashima; Ken-ichiro Murata; Gen Sazaki
Crystal Growth & Design, 2026年02月04日
研究論文(学術雑誌) - 氷表面に過冷却液体が取り込まれる様子
望月 建爾; 村田 憲一郎
日本物理学会誌, 79, 9, 495, 500, 一般社団法人 日本物理学会, 2024年09月05日
日本語, 水の結晶化,すなわち氷の形成は我々にとって最も身近な相転移の一つである.その分子機構の理解は,雲形成などの気象現象,寒冷圏での生物学,臓器などの凍結保存技術を含む広範な分野において重要である.しかし,水から氷が生まれる,すなわち無秩序から秩序が生まれる過程のミクロな描像にはまだ多くの謎が残されている.
一般に,結晶化の相転移の動的過程(ダイナミクス)は,液体の中から初めて秩序が生まれる核形成過程とそれが成長する結晶成長過程に分けられる.今回は後者,特に自身の融液からの結晶成長である融液成長に注目する.
融液成長では成長界面が結晶とその融液という2つの凝縮相に挟まれており,成長速度も速いことから,気相成長(固–気成長界面)に比べて成長素過程の分子レベルの実験的観察が困難である.一方,本研究で用いる分子動力学(MD)シミュレーションは,“不均質な”環境の“速い”構造変化を捉えるのに適している.
水の中の氷は融点直上において円盤状の形に落ち着く.円盤の平らな面は基底(ベーサル)面,側面の丸い面はプリズム面(正確には熱的に荒れたプリズム面)と呼ばれ,表面の分子構造が異なる.このマクロな形状の観察から,基底面は分子レベルでも切り立ったシャープな界面(ファセット面)であることが予想されてきた.ファセット面では2次元核生成を介して層状に結晶が成長する.
過冷却が進むと核生成時の自由エネルギー障壁が小さくなり,表面の動的な荒れ(カイネティックラフニング)が起こり,成長様式が層状成長から付着成長へと変化する.しかし,氷の基底面における「2次元核生成」と「動的荒れ」の様子とそのクロスオーバーは明らかになっていなかった.本研究では,この2つのキーワードを中心に,MDシミュレーションを用いて氷の融液成長の最前線を捉えることに挑戦した.
まず各水分子をその隣接分子の配置対称性から氷分子か水分子に分け,過冷却度(ΔT)を変化させながら,氷分子数の時間発展を調べた.その結果,ΔTが小さい場合は,一層分の氷分子数が待機時間を挟んで階段状に増加し,2次元核生成による層状成長が観察された.ΔTを大きくすると,氷分子数が階段状から連続的に増加し続けること,そしてΔT=2 K付近で成長速度のΔT依存性が質的に変化する,つまり,層状成長から接着成長へ変化する動的荒れの発生を捉えることができた.
さらに,両者の成長界面を特徴付けるために氷表面上の2点間の高さ相関から界面揺らぎを定量化したところ,層状成長過程では揺らぎは2層内で抑制されていること,一方で動的に荒れた界面では揺らぎが十分に発達していることが分かった.
次に,2次元核生成の様子を観察し,実際の臨界核サイズがバルク氷と水の物性を使って求めた古典核生成理論の予想より遥かに小さいことを見出した.氷–水界面の密度プロファイルの解析から,氷最表層に接した水層の密度はバルク水,ひいてはバルク氷の密度よりも低く,局所的に強い負圧が生じている可能性が示唆された.氷–水の温度–圧力相図上の共存曲線は負の傾きを持つため,その負圧領域が局所的に融点温度を押し上げ,実効的な過冷却度が増加した結果,臨界核サイズが低下したと考えられる.
本研究では大規模MDシミュレーションを用いて,氷基底面上で起きる結晶成長過程を微視的に特徴付けることに成功した.この氷の成長機構の理解が,他の物質の結晶成長の動的過程や不凍タンパク質の吸着などの氷–水界面で起こる様々なプロセスの解明に繋がることを期待したい. - In situ cryogenic transmission electron microscopy observation on the formation of hydrogen-ordered hexagonal ices and its astrophysical implications
Tomoya Yamazaki; Akira Kouchi; Ken-ichiro Murata; Hiroyasu Katsuno; Hiroki Nada; Tetsuya Hama; Yuki Kimura
Monthly Notices of the Royal Astronomical Society, Oxford University Press (OUP), 2023年11月06日
研究論文(学術雑誌), Abstract
Water ices play a critical role in various astrophysical phenomena and store information about the thermal history of icy grains. To understand this history, clarifying the formation conditions in astrophysical environments is critical. In addition to taking the form of amorphous ices, ice can take four crystalline forms: hexagonal ice I (ice Ih), cubic ice I (ice Ic) and hydrogen-ordered hexagonal ice (ice XIh) and cubic ice (ice XIc). The aim of this article is to study the conditions for phase transitions among these different crystalline ices. We found through cryogenic transmission electron microscopy observations that some polymorphs of ice XIh were formed by simple annealing of ice Ih at 120–150 K without any dopant or irradiation. We also investigated the formation conditions of ice Ih by vapor deposition and heating of ice Ic in protoplanetary disks. The transition kinetics from ice Ih to ice XIh suggested that ice XIh exists between the transition temperature from ice Ic to ice Ih and 150 K. From these results, we constructed a water-vapor flux–temperature–time diagram that clarifies the amorphous, Ic, Ih, XIc and XIh ice phases. We found that, under the conditions encountered in most protostars, hydrogen-ordered ices XIh and XIc can exist just outside the snow line and below 125 K, respectively. The infrared libration modes should enable these phases to be distinguished observationally. Because some of these phases are chiral, their presence could fundamentally affect the evolution of other homochiral organic molecules that develop on their surface. - Microscopic ordering of supercooled water on the ice basal face
Kenji Mochizuki; Ken-ichiro Murata; Xuan Zhang
COMMUNICATIONS MATERIALS, 4, 1, 2023年05月
英語, 研究論文(学術雑誌) - The emergence of drop-type and thin-layer-type quasi-liquid layers on ice crystal surfaces and their thermodynamic origin
Gen Sazaki; Ken-ichiro Murata; Harutoshi Asakawa; Ken Nagashima; Shunichi Nakatsubo; Yoshinori Furukawa
JOURNAL OF CRYSTAL GROWTH, 597, 2022年11月
英語, 研究論文(学術雑誌) - Growth Kinetics of Elementary Spiral Steps on Ice Prism Faces Grown in Vapor and Their Temperature Dependence
Genki Miyamoto; Akira Kouchi; Ken-ichiro Murata; Ken Nagashima; Gen Sazaki
CRYSTAL GROWTH & DESIGN, 2022年10月
英語, 研究論文(学術雑誌) - Step-bunching instability of growing interfaces between ice and supercooled water
Ken-ichiro Murata; Masahide Sato; Makio Uwaha; Fumiaki Saito; Ken Nagashima; Gen Sazaki
PROCEEDINGS OF THE NATIONAL ACADEMY OF SCIENCES OF THE UNITED STATES OF AMERICA, 119, 10, 2022年03月
英語, 研究論文(学術雑誌) - In-situ optical microscopy observation of elementary steps on ice crystals grown in vapor and their growth kinetics
Gen Sazaki; Masahiro Inomata; Harutoshi Asakawa; Etsuro Yokoyama; Shunichi Nakatsubo; Ken-ichiro Murata; Ken Nagashima; Yoshinori Furukawa
Progress in Crystal Growth and Characterization of Materials, 67, 4, 100550, 2021年11月01日, [査読有り]
英語 - Transmission Electron Microscopy Study of the Morphology of Ices Composed of H2O, CO2, and CO on Refractory Grains
Akira Kouchi; Masashi Tsuge; Tetsuya Hama; Yasuhiro Oba; Satoshi Okuzumi; Sin-iti Sirono; Munetake Momose; Naoki Nakatani; Kenji Furuya; Takashi Shimonishi; Tomoya Yamazaki; Hiroshi Hidaka; Yuki Kimura; Ken-ichiro Murata; Kazuyuki Fujita; Shunichi Nakatsubo; Shogo Tachibana; Naoki Watanabe
The Astrophysical Journal, 918, 2, 45, 45, American Astronomical Society, 2021年09月01日, [査読有り]
研究論文(学術雑誌) - H2O~構造・物性研究の最先端~5 高分解光学顕微鏡で見る氷結晶のミクロな成長ダイナミクス
村田憲一郎
化学と工業, 74, 5, 360, 362, 2021年05月, [査読有り], [招待有り]
日本語 - HCl Droplets Induced Bunched Steps on Ice Crystal Surfaces under Atmospheric-Concentration HCl Gas
Ken Nagashima; Ken-ichiro Murata; Gen Sazaki
CRYSTAL GROWTH & DESIGN, 21, 4, 2508, 2515, 2021年04月, [査読有り]
英語, 研究論文(学術雑誌) - Ice Crystal Growth Experiments Conducted in the Kibo of International Space Station
Ken-ichiro Murata
International journal of microgravity science and application, 2021年01月31日
英語, 研究論文(学術雑誌) - Quasi-liquid Layers in Grooves of Grain Boundaries and on Grain Surfaces of Polycrystalline Ice Thin Films
Jialu Chen; Takao Maki; Ken Nagashima; Ken-ichiro Murata; Gen Sazaki
CRYSTAL GROWTH & DESIGN, 20, 11, 7188, 7196, 2020年11月, [査読有り]
英語, 研究論文(学術雑誌) - Quasi-Liquid Layers Can Exist on Polycrystalline Ice Thin Films at a Temperature Significantly Lower than on Ice Single Crystals (vol 19, pg 116, 2019)
Jialu Chen; Takao Maki; Ken Nagashima; Ken-ichiro Murata; Gen Sazaki
CRYSTAL GROWTH & DESIGN, 20, 7, 4852, 4854, 2020年07月, [査読有り]
英語, 研究論文(学術雑誌) - Direct Observation of Bound Water on Cotton Surfaces by Atomic Force Microscopy and Atomic Force Microscopy–Infrared Spectroscopy
Takako Igarashi; Masato Hoshi; Koichi Nakamura; Takeshi Kaharu; Ken-ichiro Murata
The Journal of Physical Chemistry C, American Chemical Society ({ACS}), 2020年02月20日, [査読有り]
研究論文(学術雑誌) - Appearance and Disappearance of Quasi-Liquid Layers on Ice Crystals in the Presence of Nitric Acid Gas
Ken Nagashima; Josee Maurais; Ken-ichiro Murata; Yoshinori Furukawa; Patrick Ayotte; Gen Sazaki
CRYSTALS, 10, 2, 72, 72, 2020年02月, [査読有り]
英語, 研究論文(学術雑誌) - Link between molecular mobility and order parameter during liquid–liquid transition of a molecular liquid
Ken-ichiro Murata; Hajime Tanaka
Proceedings of the National Academy of Sciences, 116, 15, 7176, 7185, Proceedings of the National Academy of Sciences, 2019年04月09日, [査読有り]
研究論文(学術雑誌) - Crystal-plane-dependent effects of antifreeze glycoprotein impurity for ice growth dynamics
Yoshinori Furukawa; Ken Nagashima; Shunichi Nakatsubo; Salvador Zepeda; Ken-ichiro Murata; Gen Sazaki
Philosophical Transactions of the Royal Society A: Mathematical, Physical and Engineering Sciences, 377, 2146, 20180393, 20180393, The Royal Society, 2019年04月, [査読有り]
研究論文(学術雑誌) - Quasi-Liquid Layers Can Exist on Polycrystalline Ice Thin Films at a Temperature Significantly Lower than on Ice Single Crystals
Jialu Chen; Ken Nagashima; Ken-Ichiro Murata; Gen Sazaki
Crystal Growth and Design, 19, 1, 116, 124, American Chemical Society, 2019年01月02日
英語, 研究論文(学術雑誌) - How Do Ice Crystals Grow inside Quasiliquid Layers?
Ken-ichiro Murata; Ken Nagashima; Gen Sazaki
Physical Review Letters, 122, 2, American Physical Society ({APS}), 2019年01月, [査読有り]
研究論文(学術雑誌) - In situ observations of spiral growth on ice crystal surfaces
Ken-ichiro Murata; Ken Nagashima; Gen Sazaki
Physical Review Materials, 2, 9, American Physical Society ({APS}), 2018年09月10日, [査読有り]
研究論文(学術雑誌) - Uptake Mechanism of Atmospheric Hydrogen Chloride Gas in Ice Crystals via Hydrochloric Acid Droplets
Ken Nagashima; Gen Sazaki; Tetsuya Hama; Ken-ichiro Murata; Yoshinori Furukawa
Crystal Growth & Design, American Chemical Society ({ACS}), 2018年07月05日, [査読有り]
研究論文(学術雑誌) - Temperature Dependence of the Growth Kinetics of Elementary Spiral Steps on Ice Basal Faces Grown from Water Vapor
Masahiro Inomata; Ken-ichiro Murata; Harutoshi Asakawa; Ken Nagashima; Shunichi Nakatsubo; Yoshinori Furukawa; Gen Sazaki
Crystal Growth & Design, 18, 2, 786, 793, American Chemical Society ({ACS}), 2018年01月04日, [査読有り]
研究論文(学術雑誌) - Liquid-like behavior of UV-irradiated interstellar ice analog at low temperatures
Shogo Tachibana; Akira Kouchi; Tetsuya Hama; Yasuhiro Oba; Laurette Piani; Iyo Sugawara; Yukiko Endo; Hiroshi Hidaka; Yuki Kimura; Ken-ichiro Murata; Hisayoshi Yurimoto; Naoki Watanabe
Science Advances, 3, 9, eaao2538, American Association for the Advancement of Science ({AAAS}), 2017年09月, [査読有り]
研究論文(学術雑誌) - Oscillations and accelerations of ice crystal growth rates in microgravity in presence of antifreeze glycoprotein impurity in supercooled water
Yoshinori Furukawa; Ken Nagashima; Shun-ichi Nakatsubo; Izumi Yoshizaki; Haruka Tamaru; Taro Shimaoka; Takehiko Sone; Etsuro Yokoyama; Salvador Zepeda; Takanori Terasawa; Harutoshi Asakawa; Ken-ichiro Murata; Gen Sazaki
Scientific Reports, 7, 43157, 43157, Springer Nature, 2017年03月06日, [査読有り]
研究論文(学術雑誌) - Impact of surface roughness on liquid-liquid transition
Ken-ichiro Murata; Hajime Tanaka
Science Advances, 3, 2, e1602209, American Association for the Advancement of Science ({AAAS}), 2017年02月, [査読有り]
研究論文(学術雑誌) - Thermodynamic origin of surface melting on ice crystals
Ken-ichiro Murata; Harutoshi Asakawa; Ken Nagashima; Yoshinori Furukawa; Gen Sazaki
Proceedings of the National Academy of Sciences, 113, 44, E6741, E6748, Proceedings of the National Academy of Sciences, 2016年10月, [査読有り]
研究論文(学術雑誌) - In-situ observation of crystal surfaces by optical microscopy
Gen Sazaki; Ken Nagashima; Ken-ichiro Murata; Yoshinori Furukawa
Progress in Crystal Growth and Characterization of Materials, 62, 2, 408, 412, Elsevier {BV}, 2016年06月, [査読有り]
研究論文(学術雑誌) - Direct Visualization of Quasi-Liquid Layers on Ice Crystal Surfaces Induced by Hydrogen Chloride Gas
Ken Nagashima; Gen Sazaki; Tetsuya Hama; Harutoshi Asakawa; Ken-ichiro Murata; Yoshinori Furukawa
Crystal Growth {\&} Design, 16, 4, 2225, 2230, American Chemical Society ({ACS}), 2016年04月06日, [査読有り]
研究論文(学術雑誌) - Microscopic identification of the order parameter governing liquid–liquid transition in a molecular liquid
Ken-ichiro Murata; Hajime Tanaka
Proceedings of the National Academy of Sciences, 112, 19, 5956, 5961, Proceedings of the National Academy of Sciences, 2015年04月, [査読有り]
研究論文(学術雑誌) - In situDetermination of Surface Tension-to-Shear Viscosity Ratio for Quasiliquid Layers on Ice Crystal Surfaces
Ken-ichiro Murata; Harutoshi Asakawa; Ken Nagashima; Yoshinori Furukawa; Gen Sazaki
Physical Review Letters, 115, 25, American Physical Society ({APS}), 2015年, [査読有り]
研究論文(学術雑誌) - General nature of liquid–liquid transition in aqueous organic solutions
Ken-ichiro Murata; Hajime Tanaka
Nature Communications, 4, Springer Nature, 2013年11月, [査読有り]
研究論文(学術雑誌) - Experimental indication for liquid-liquid transition in aqueous solutions
Ken-Ichiro Murata; Hajime Tanaka
AIP Conference Proceedings, 1518, 284, 287, American Institute of Physics, 2013年, [査読有り]
英語, 研究論文(国際会議プロシーディングス) - Novel kinetic trapping in charged colloidal clusters due to self-induced surface charge organization
Christian L. Klix; Ken-Ichiro Murata; Hajime Tanaka; Stephen R. Williams; Alex Malins; C. Patrick Royall
Scientific Reports, 3, 1, Nature Publishing Group, 2013年, [査読有り]
英語, 研究論文(学術雑誌) - Liquid–liquid transition without macroscopic phase separation in a water–glycerol mixture
Ken-ichiro Murata; Hajime Tanaka
Nature Materials, 11, 5, 436, 443, 2012年05月, [査読有り]
英語, 研究論文(学術雑誌) - Surface-wetting effects on the liquid–liquid transition of a single-component molecular liquid
Ken-ichiro Murata; Hajime Tanaka
Nature Communications, 1, 2, 1, 2010年05月, [査読有り]
英語, 研究論文(学術雑誌) - Control of fluidity and miscibility of a binary liquid mixture by the liquid–liquid transition
Rei Kurita; Ken-ichiro Murata; Hajime Tanaka
Nature Materials, 7, 8, 647, 652, 2008年08月, [査読有り]
英語, 研究論文(学術雑誌) - Kinetics and control of liquid-liquid transition
Hajime Tanaka; Rei Kurita; Ken-ichiro Murata
COMPLEX SYSTEMS-BOOK 1, 982, 24, 33, 2008年, [査読有り]
英語, 研究論文(国際会議プロシーディングス) - Dynamic Nature of the Liquid-Liquid Transition of Triphenyl Phosphite Studied by Simultaneous Measurements of Dielectric and Morphological Evolution
Ken-ichiro Murata; Rei Kurita; Hajime Tanaka; Michio Tokuyama; Irwin Oppenheim; Hideya Nishiyama
AIP, 2008年, [査読有り] - Broadband complex permittivity measurement techniques of materials with thin configuration at microwave frequencies
K Murata; A Hanawa; R Nozaki
JOURNAL OF APPLIED PHYSICS, 98, 8, 084107, 2005年10月, [査読有り]
英語, 研究論文(学術雑誌)
- 氷-過冷却水成長界面におけるステップバンチング不安定性
村田憲一郎; 佐崎元, 表面と真空, 66, 4, 2023年
■ 所属学協会
■ 共同研究・競争的資金等の研究課題
- 超高温下での氷結晶最外表面層の構造変化と結晶成長カイネティクスの相関の解明
科学研究費助成事業
2023年04月01日 - 2026年03月31日
佐崎 元; 長嶋 剣; 村田 憲一郎
令和5(2023)年度には,次の3点の開発および研究を行った.
1)低温観察チャンバーシステムの作製:-20~0°Cの温度領域で±0.05°Cの温度精度で氷結晶の温度を制御できる観察チャンバーシステム(既に1台現有)を新たに1台作製した.
2)極低温観察チャンバーシステムの作製:-140~-20°Cの極めて幅広い温度領域で±0.1°Cの温度精度で氷結晶の温度を制御できる観察チャンバーシステムを全く新たに設計・開発した.
(1)開発第1号機:ロータリー式真空ポンプによる減圧を利用して液体窒素を送液することで,無酸素銅製のステージを冷却した.また,銅ステージにヒーターを取り付け,液体窒素の送液量とヒーターの加熱量を精密に制御することで温度を制御した.しかし,減圧された配管内部での液体窒素の昇華に伴い,温度が低下し液体窒素が固化する現象が頻発した.これを防ぐために,配管に外部から十分な量の熱が常に伝わる構造とした.その結果,本チャンバーは-90°Cまで温度を下げた状態で,チャンバー内部に約10°Cの温度分布ができてしまうことがわかり,開発を断念した.ステージが外部と比較的多く熱接触していたことが,温度分布発生の原因であると考えられた.
(2)開発第2号機:そこで,次にステージと外部との接触面積を,力学的な強度が確保できる限りにおいて最小にすることで温度分布の改善を試みた.その結果,温度を-140°Cまで低下させることに成功したとともに,-140°C時におけるステージ内の温度分布を0.8°C以内に抑え,ほぼ均一な温度分布を実現することにも成功した.
3)1)2)で作製した両観察チャンバー中で氷結晶を成長させ,氷結晶表面上の単位ステップをレーザー共焦点微分干渉顕微鏡を用いてその場観察することにも成功した.今後,様々な温度領域で単位ステップの形状や成長ダイナミクスを観察・計量する予定である.
日本学術振興会, 基盤研究(B), 北海道大学, 23K26555 - 氷の界面融解における普遍性の探求:顕微鏡その場観察によるアプローチ
科学研究費助成事業 基盤研究(B)
2021年04月01日 - 2024年03月31日
村田 憲一郎
令和3年度は,主に①正立型レーザー共焦点微分干渉顕微鏡(LCM-DIM)システムの構築とLCM-DIMによる一分子段差の検出,および②全反射照明を組み込んだ氷成長観察チャンバー(正立用)の開発に取り組んだ.以下にその概要を記す.
①正立型LCM-DIMの構築後,標準試料として石膏とシリコンカーバイトの結晶表面を観察し,両サンプルにおいて一分子段差(それぞれ,0.76nm,0.5nm)の観察に成功した.当初の計画通り,既存のLCM-DIM(オリンパス社製)と同等の高さ分解能を達成しつつ,時間分解能を上回る性能を得られた.加えて,Zeiss社の独自技術である円偏光微分干渉顕微鏡(C-DIC)の共焦点化にも取り組んだ.通常の微分干渉顕微鏡は,段差コントラストに異方性を持ち,特定方向のコントラストが落ちることが知られている.従来のLCM-DIMにおいても同様の弱点があり,コントラストの弱い単位ステップのダイナミクスをその場観察する上で弊害となり得る.一方,C-DICでは円偏光を用いることで,コントラストの異方性を任意の方向に制御することが可能である.今回の研究により,C-DICの共焦点化に成功し,Åオーダーの高さ分解能を維持しつつコントラストの異方性を任意に調整することが可能となった.
②倒立型顕微鏡用にプロトタイプとして作成していた全反射照明系氷成長観察チャンバーを改良し,正立型LCM-DIMで使用できるようにした.これにより,次年度にシングルフォトン検出器を導入次第,直ちに微粒子からのエバネッセント光の散乱を観察できる段階に入った.
日本学術振興会, 基盤研究(B), 北海道大学, 21H01824 - 多結晶氷の表面融解機構の解明
科学研究費助成事業 基盤研究(B)
2019年04月01日 - 2022年03月31日
佐崎 元; 長嶋 剣; 村田 憲一郎
多結晶氷は単結晶氷とは異なり,粒界や高指数面から成る粒表面を持つ.これらが氷結晶の表面融解に及ぼす影響について調べ,2019年(令和元年)度には主に下記の2つの成果を得た.
1.粒界での液相の生成:粒界中での擬似液体層の生成をモニターするために,粒径650 nmのポリスチレン粒子をケンダクした超純水を液体窒素温度に冷却したガラス板上に滴下し,多結晶氷薄膜(厚み70 ミクロンm)を作製した.そして,様々な温度-水蒸気圧下で,レーザー共焦点微分干渉顕微鏡およびリニーク型干渉計(新規開発)を用いてその場観察した.その結果,粒界上では温度-3~-2°Cで,昇温とともに液相が生成し,降温とともに液相が消滅することを見出した.また,同じ温度領域で,水蒸気圧を変化させて観察したところ,水蒸気が過飽和・平衡・未飽和であるに関わらず,粒界上で液相が生成・消滅することがわかった.この結果は,氷単結晶で得られた結果とは大きく異なる.氷単結晶の場合には,気固平衡条件近傍では,準安定相である擬似液体層は生成しなかった.多結晶氷での結果は,粒界が著しく不安定であり,温度-3~-2°C以上になると粒界が融解するものと考えられる.すなわち,粒界で生成する液相は,熱力学的に安定であると考えられる.
2.結晶粒表面での液相の生成:さらに約-0.8°Cよりも高温になると,昇温に伴い結晶粒の表面に液滴が核形成・成長するが,数分~10分程度で生成した水滴は自発的に消滅することがわかった.この結果も,単結晶上での結果とは大きく異なる.氷単結晶上では,特定の過飽和/未飽和な温度-水蒸気圧領域では,擬似液体層は動力学的に安定に存在できた.多結晶の結晶粒表面で液相が生成・消滅する温度条件では,結晶粒表面で液滴が生成しても,より安定な粒界中の液相に,水蒸気を介して相転移するものと考えられる.
日本学術振興会, 基盤研究(B), 北海道大学, 19H02611 - 結晶-融液界面における階層的動力学
科学研究費助成事業 若手研究(A)
2016年04月01日 - 2019年03月31日
村田 憲一郎
氷の一分子段差(0.37 nm)を可視化する共焦点微分干渉顕微鏡を用いて氷-水界面をその場観察することにより、融液界面の微視的状態、および氷成長界面における階層的動力学を実験的に明らかにした。具体的には、水-氷という結晶-融液界面であっても単位ステップが存在すること、また実験条件によって単位ステップがバンチングを起こし、特異なステップダイナミクスを呈することを見出した。加えて、氷表面(氷-気相界面)における擬似液体層の生成を直接観察することで、長年の謎であった擬似液体層の熱力学的起源を解明した。また、氷の気相成長において初めて単位ステップが駆動する渦巻成長過程を可視化することに成功した。
日本学術振興会, 若手研究(A), 北海道大学, 16H05979 - 結晶表面上の化学反応を可視化する:氷表面上での酸性ガスの吸着・融解反応の解明
科学研究費助成事業 基盤研究(A)
2015年04月01日 - 2018年03月31日
佐崎 元; 長嶋 剣; 村田 憲一郎; 古川 義純; 古川 義純; 猪股 将弘; Chen Jialu
下記の6点を見出した.1) HClガスが存在すると,擬似液体層が存在し得ない温度領域においても,氷上に液体相が生成する.2) HClガス存在下で氷を成長させるとHCl液滴が液体のまま氷中に取り込まれる.3) 氷上のHCl液体相の濡れ角は純水よりも顕著に大きい.4) 二酸化炭素と酸素は擬似液体層の生成に寄与しない.5) 氷表面に存在する液滴状と薄層状の擬似液体層は,バルク水に比べてそれぞれ20倍および200倍流れにくい.また,2種類の擬似液体層は,氷表面での液相の濡れ性が水蒸気圧によって異なることで生成する.6) 氷ベーサル面の単位渦巻ステップの成長カイネティクスは複雑な温度依存性を示す.
日本学術振興会, 基盤研究(A), 北海道大学, 15H02016 - 不凍タンパク質の機能は吸着氷界面の方位で異なる-氷結晶成長の促進と抑制機構の解明
科学研究費助成事業 基盤研究(B)
2014年04月01日 - 2018年03月31日
古川 義純; 佐崎 元; 長嶋 剣; 村田 憲一郎
凍結抑制タンパク質を含む過冷却水中で氷結晶の成長実験を行い、結晶の形態形成や成長速度の濃度、過冷却度、面方位依存性を、新開発の光学顕微鏡を駆使して測定した。
氷のプリズム面に関しては成長速度の抑制効果が再確認されたが、ベーサル面については成長速度が促進されることが明らかになり、このタンパク質の効果は面方位に依存(異方的)することが確かめられた。ベーサル面の成長促進は、成長ステップのエッジに吸着したタンパク質分子が、新たな成長ステップの発生源として作用するためと考えられ、結晶成長に対する新たな不純物効果モデルを提案した。さらに、この異方的効果が生体の凍結抑制機構の本質であることを示した。
日本学術振興会, 基盤研究(B), 北海道大学, 26287095 - 粉粒体における相転移ダイナミクスと非線形レオロジーの競合
科学研究費助成事業 若手研究(B)
2013年04月01日 - 2015年03月31日
村田 憲一郎
相転移・不安定化現象に伴う強い非平衡状態と粉粒体の非線形レオロジーとの間の動的競合についての実験的研究を行った。本課題では、ウェットフォーム薄膜のDewetting(界面不安定化の一種)を例にとり、一粒子レベルの運動が関与する不安定化の起点から、中・後期過程のマクロな粗大化に至るプロセスの実時間・実空間観察を行った。特にウェットフォームの非線形レオロジーにより、粘性流体における従来型のスケーリング則がどのように破れるのかという点に着目し、粉粒体の相転移・不安定化ダイナミクスにおける新たなスケーリング則を見出した。
日本学術振興会, 若手研究(B), 25800234 - 高分解光学観察による氷結晶表面での疑似液体層の動的挙動の解明
科学研究費助成事業 基盤研究(A)
2011年04月01日 - 2015年03月31日
佐崎 元; 古川 義純; 長嶋 剣; 村田 憲一郎; 麻川 明俊; 清田 達央; 猪股 将弘
1)氷結晶ベーサル面上では,ある臨界水蒸気圧以上の高過飽和下でのみ,液滴状および薄層状の2種類の擬似液体層が生成しうることを見出した.また,2)氷中の格子欠陥周囲に形成される歪みが,擬似液体層の生成を顕著に誘起することを見出した.さらに,3)氷結晶のプリズム面および高指数面上においても,ベーサル面と同様の温度領域で,液滴状および薄層状の2種類の擬似液体層が生成することを見出した.以上に加えて,4)氷ベーサル面上での単位ステップの成長は,水蒸気の体積拡散および表面拡散に律速されることを明らかにするとともに,5)ベーサル面上の渦巻ステップは,2重渦巻構造を持つことを見出した.
日本学術振興会, 基盤研究(A), 北海道大学, 23246001 - 単成分液体における液体・液体相転移の外場制御
科学研究費助成事業 特別研究員奨励費
2007年 - 2008年
村田 憲一郎
液体・液体転移とは、単一成分液体が別の液相に一次転移する現象であり、液体の本質に関わる現象として極めて重要である。しかし、それらの転移点が高温・高圧、もしくは結晶化に対する絶対不安定領域に存在するという困難な実験条件のため、実験事実を基にした本格的なアプローチは殆どなされていなかった。我々の研究グループは常温・常圧下に液体・液体転移が存在する亜リン酸トリフェニル(以下TPP)、n-butanolを発見し、昨年度はその微視的機構を中心に研究を進めてきた。この現象の基礎学術的な重要性もさることながら、二つの液相間で物理的・化学的性質(屈折率、誘電率、粘性、濡れ性、異種物質に対する相溶性など)が異なることから、液体の新たな物性制御法としても極めて重要であるといえる。そこで本年度は、表面効果やレーザー光を用いて、液体・液体転移を時間的・空間的に制御することを目的として研究を行った。そこで、初めにこの転移における濡れの影響について検証した。我々は液体IIの濡れ性を表面物質を選択することで制御し、今まで観察されなかった転移キネティクスを見出すことに成功した。更に、この液体IIの濡れ性に付随して、基板表面におけるメゾスコピックスケールでのモルフォロジーの変化が、この転移のキネティクスを時間的・空間的に大きく変更されることも見出した。また、レーザー光により発生する電歪効果を用いて液体・液体転移を誘起し、レーザー光の高い空間分解能を生かして、液体IIのマイクロメートルスケールでのパターン制御にも成功している。本研究テーマは、液体・液体転移を表面効果やレーザー光を用いて直接制御することにより、同じ物質でありながらその物性を時間的・空間的に大きく変えるという画期的な試みであり、基礎・応用の両面で極めて大きなインパクトがあると考えている。
日本学術振興会, 特別研究員奨励費, 東京大学, 07J03498
